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ACS Catal.：選擇性和穩(wěn)定的Fe催化劑催化合成氣轉(zhuǎn)化為輕烯烴

在合成氣轉(zhuǎn)化為輕烯烴過程中，為了促進(jìn)C-C偶聯(lián)，抑制過氫化和甲烷生成，需要對(duì)表面碳?xì)溆H和度進(jìn)行精確控制。在各種烷烴脫氫反應(yīng)中，過渡后金屬元素（Ga、In和Sn等）與金屬結(jié)合時(shí)可以抑制過度氫化反應(yīng)。雖然利用In作為鐵（Fe）催化劑的促進(jìn)劑，可以從合成氣或CO2加氫制得輕質(zhì)烯烴，但是In對(duì)催化性能的影響以及如何控制選擇性和表面化學(xué)還不清楚。

基于此，美國(guó)南佛羅里達(dá)大學(xué)John N. Kuhn和Babu Joseph（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種選擇性和穩(wěn)定的氧化鋁（Al₂O₃）負(fù)載In促進(jìn)的Fe催化劑（基于Fe的10 mol% In），用于將合成氣（H₂/CO比為2: 1）轉(zhuǎn)化為烯烴。

在本文中，作者研究了一系列Al₂O₃負(fù)載的In促進(jìn)的Fe催化劑（Fe/In負(fù)載比為20: 1、10: 1和20: 3），將合成氣轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)烯烴，以研究如何控制反應(yīng)中的催化活性和選擇性。作者還研究了氧化鋁負(fù)載的純鐵催化劑作為對(duì)比。

通過實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該催化劑具有高選擇性（45%，含CO₂），并且在400 ℃和5 bar下CO轉(zhuǎn)化率為10%時(shí)具有顯著的穩(wěn)定性（72 h運(yùn)行）。通過X射線光電子能譜結(jié)果表明，In的加入改變了Fe催化劑表層附近Fe和Fe/In組分的化學(xué)鍵合狀態(tài)，從而影響了催化劑的反應(yīng)活性。

此外，穩(wěn)態(tài)同位素瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)分析表明，當(dāng)In與Fe結(jié)合時(shí)，催化劑表面存在更穩(wěn)定的CH_x碎片，從而促進(jìn)C-C向烯烴的偶聯(lián)反應(yīng)。我們的研究表明，在Al₂O₃載體上的Fe催化劑中引入In可以降低CO的活化能力。它對(duì)降低加氫活性有更大的影響，從而允許更多的C-C耦合以及類似的烯加氫。

此外，從位置和強(qiáng)度兩方面來看，CO吸附的減弱鼓勵(lì)了CO向碳?xì)浠衔锒荂O₂的轉(zhuǎn)化。

Selective and Stable In-Promoted Fe Catalyst for Syngas Conversion to Light Olefins. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04334.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04334.

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