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電化學二氧化碳還原反應(CO₂RR)使用銅基催化劑對增值多碳(C₂₊)化學品提出了一種控制碳排放和化學能儲存的潛在手段。催化劑的精細結構對于調節(jié)^*C1(即^*CO、^*CHO、^*OCHO)和^*H中間體的吸附至關重要，這也會影響具有競爭性C₁和H₂產物的C₂₊途徑。然而，由于反應中的C-C耦合效率低，迄今為止報道的大多數銅基電催化C₂₊產品仍然存在選擇性不足和活性較差的問題。

復旦鄭耿鋒/南師大李亞飛Small: FEC2+為90.6±7.6%！鋰空位促進CO2電還原為C2+

基于此，復旦大學鄭耿鋒和南京師范大學李亞飛等首先通過溶膠-凝膠法制備單斜相多孔CuO納米顆粒，然后對所制備的CuO納米顆粒和Li₂O粉末的熱退火合成，再通過電化學脫鋰策略開發(fā)了具有方形平面[CuO₄]層的鋰空位調節(jié)Li₂CuO₂。

研究人員通過X射線光電子能譜(XPS)、X射線吸收光譜(XAS)、CO₂程序升溫脫附測試分布分別研究了表面電子結構、電子效應和局部幾何效應以及評估引入Li⁺空位后CO₂化學吸附的能力。

密度泛函理論計算表明，鋰空位(V_Li)導致相鄰[CuO₄]層之間的距離更短，并降低了每個Cu周圍Li⁺的配位數，與原始狀態(tài)相比，CO-CO耦合的能壘更低于不含V_Li的CuO₂。

隨著V_Li百分比≈1.6%，Li_2-_xCuO₂催化劑在-0.85 V下產C₂₊具有90.6±7.6%的法拉第效率，以及-706±32 mA cm^-2的部分電流密度。這項工作提出了一種有吸引力的方法，可以在電化學CO₂還原中為C₂₊產物創(chuàng)建可控的堿金屬空位調節(jié)Cu催化位點。

Lithium Vacancy-Tuned [CuO₄] Sites for Selective CO₂ Electroreduction to C₂₊ Products. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202106433

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