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楊全紅/呂偉ACS Energy Lett.: 無(wú)枝晶的非牛頓半固態(tài)鋰金屬負(fù)極

枝晶生長(zhǎng)阻礙了鋰金屬負(fù)極 (LMA) 在高能量密度電池中的實(shí)際應(yīng)用。從力學(xué)的角度來(lái)看，固體基底上的鋰生長(zhǎng)會(huì)產(chǎn)生很大的強(qiáng)度，導(dǎo)致短路和不均勻的鋰沉積。

受自然界流沙的啟發(fā)，天津大學(xué)楊全紅教授、清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院呂偉副研究員等人通過(guò)在電解液中混合鋰粉、碳納米管 (CNT) 和聚環(huán)氧乙烷 (PEO) 等固體成分，提出了一種類似流沙的LMA的設(shè)計(jì)。

在高固/液比下，制備的混合物呈半固態(tài)。然而，它具有像流沙（非牛頓流體）一樣的剪切變稀特性，可以有效地消除枝晶生長(zhǎng)的應(yīng)力，并適應(yīng)電鍍/剝離過(guò)程中鋰金屬的體積變化，尤其是在高電鍍電流密度下。

圖1. 流沙狀LMA上的鋰電鍍行為

因此，在超過(guò)1000小時(shí)的長(zhǎng)循環(huán)測(cè)試中，這種LMA在對(duì)稱電池中具有穩(wěn)定的電化學(xué)行為，即使在20 mA cm^-2的高電流密度和 8 mAh cm^-2的高沉積容量下也實(shí)現(xiàn)了超過(guò)400小時(shí)的良好循環(huán)性能。

組裝的Li-LiFePO₄全電池在低N/P比下也顯示出長(zhǎng)期穩(wěn)定的循環(huán)性能和高倍率性能。此外，流沙狀LMA消除了內(nèi)部應(yīng)力，并在反復(fù)彎曲過(guò)程中保持完整性，顯示出在柔性設(shè)備中的潛在用途。

圖2. 含流沙狀LMA的Li-LiFePO₄全電池的電化學(xué)性能

Dendrite-Free Non-Newtonian Semisolid Lithium Metal Anode, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01977

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