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中大孟躍中/王拴緊Small：這種人工SEI層，實(shí)現(xiàn)鋰金屬負(fù)極循環(huán)1000小時(shí)！

鋰（Li）金屬因其出色的理論容量和低電化學(xué)電位而被普遍認(rèn)為是下一代電池最有前景的負(fù)極。然而，不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)中間相（SEI）和不可控的枝晶生長導(dǎo)致可逆性差，限制了鋰金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用。

在此，中山大學(xué)孟躍中教授、王拴緊教授等人設(shè)計(jì)了一種在分子水平上具有均勻鋰離子路徑的新型有機(jī)-無機(jī)雜化聚合物人工SEI（POSS-LiBMAB）層來穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極。

SEI 層由含有八巰基丙基的低聚倍半硅氧烷無機(jī)多面體 (POSS-SH) 與鋰箔上的雙（烯丙丙二酸）硼酸鋰 (LiBMAB) 之間的硫醇-烯“點(diǎn)擊化學(xué)”反應(yīng)構(gòu)成。更重要的是，SEI薄膜可以通過分子間S-C鍵進(jìn)行交聯(lián)和自增強(qiáng)，且具有柔韌性，可有效耐受電鍍/剝離循環(huán)過程中鋰金屬負(fù)極的體積變化。

圖1. POSS-LiBMAB-Li的合成過程示意圖

此外，該SEI層顯示出Li⁺和電荷離域sp³硼-氧陰離子之間松散且均勻分布的靜電相互作用，這有助于形成均勻的分子間Li⁺路徑，調(diào)節(jié)Li⁺通量在鋰負(fù)極上的均勻分布。

最后，設(shè)計(jì)的POSS-LiBMAB層具有高離子電導(dǎo)率和鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)，可有效促進(jìn)Li⁺擴(kuò)散并引導(dǎo)鋰在SEI層下方沉積。因此，在POSS-LiBMAB層的保護(hù)下，鋰金屬負(fù)極在5 mA cm^-2下表現(xiàn)出超過1000小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)，而LFP//Li全電池也表現(xiàn)出出色的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2. 不同負(fù)極的LFP全電池性能

Interphase Building of Organic-Inorganic Hybrid Polymer Solid Electrolyte with Uniform Intermolecular Li⁺ Path for Stable Lithium Metal Batteries, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102454

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