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化石燃料燃燒后的CO₂捕獲需要從局部排放源中去除CO₂，還需要回收捕獲系統(tǒng)的再生和再循環(huán)。捕獲階段的主要挑戰(zhàn)跨越材料設(shè)計(jì)到開發(fā)，一直持續(xù)到工藝工程。煙氣的CO₂濃度較低，主要稀釋在N₂中，以及水和酸性氣體。胺和溶劑系統(tǒng)依賴于將煙氣與通過化學(xué)和物理吸收相結(jié)合吸收CO₂的液體接觸。雖然CO₂去除是有效的，但再生是能源密集型的，可能導(dǎo)致化學(xué)分解。

固體吸附劑是一種碳捕獲的技術(shù)，并在較小的規(guī)模上進(jìn)行了演示。固體可以通過化學(xué)或物理吸附結(jié)合CO₂。在大多數(shù)情況下，化學(xué)吸附材料對(duì)CO₂的容量和選擇性更高。然而，增強(qiáng)CO₂結(jié)合的因素往往是按比例增加再生吸附劑所需的能量，并可以增強(qiáng)競爭氣體的結(jié)合。固體進(jìn)行物理吸收捕獲CO₂的再生成本要低得多，但它必須在實(shí)際的煙道流中有足夠的工作能力和選擇性，因?yàn)闅怏w的分子間吸引力比CO₂的氣體更強(qiáng)。此外，為了轉(zhuǎn)化為工藝生產(chǎn)力，吸附和釋放的動(dòng)力學(xué)與容量同樣重要。

加拿大卡爾加里大學(xué)George K. H. Shimizu、阿爾伯塔大學(xué)Arvind Rajendran、渥太華大學(xué)Tom K. Woo和Svante公司的Pierre Hovington等人在Science上發(fā)表成果，A scalable metal-organic framework as a durable physisorbent for carbon dioxide capture，在吸附CO₂的MOF上取得了進(jìn)展。

在這里，作者介紹了一種新的MOF，鋅基卡爾加里框架20（Zn₂(1,2,4-triazolate)₂(oxalate)，CALF-20），盡管它具有物理吸附機(jī)制和溫和的吸附熱，但這是一種對(duì)CO₂具有高容量和選擇性的MOF。它的選擇性超越了N₂，可以在高達(dá)40% RH的濕氣體中捕獲CO₂。CALF-20對(duì)蒸汽、濕酸性氣體，甚至長期暴露于天然氣燃燒的直接煙氣異常有效和穩(wěn)定。

雖然CALF-20具有較高的耐水性，但對(duì)其親CO₂性的起源進(jìn)行了模擬研究。對(duì)CALF-20進(jìn)行了結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，并在符合純組分等溫線、吸附熱和分子模型的濕氣流中進(jìn)行了競爭性突破實(shí)驗(yàn)。

CALF-20的競爭性分離不僅顯示出相對(duì)濕度低于40%的CO₂物理吸附，還表明CO₂的存在還抑制了對(duì)水的吸附，計(jì)算建模證實(shí)了這一點(diǎn)。CALF-20具有較低的焓再生懲罰，并表現(xiàn)出對(duì)蒸汽（>45萬次循環(huán)）和濕酸氣體的耐久性。

更重要的是，它可利用商業(yè)的原料直接單步合成，這是可以批量生產(chǎn)的，作者已將其合成擴(kuò)展到公斤批次，這為實(shí)際應(yīng)用做好了鋪墊。

圖文詳情

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圖1. CALF-20的單晶結(jié)構(gòu)

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圖2. 純CALF-20的平衡氣體吸收數(shù)據(jù)

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圖3. 由單組分CO₂ GCMC模擬確定0.15 atm下最可能的CO₂結(jié)合位點(diǎn)

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圖4. 競爭性動(dòng)態(tài)柱突破(DCB)和在295 K和97 kPa下結(jié)構(gòu)CALF-20的平衡測量

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圖5. CALF-20可擴(kuò)展性和穩(wěn)定性

文獻(xiàn)信息

Lin et al., A scalable metal-organic framework as a durable physisorbent for carbon dioxide capture. Science 374, 1464–1469 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abi7281

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/a70e20b801/

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