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由氧電極、鋰金屬陽極和電解質(zhì)組成的鋰氧電池預(yù)計將達到電動汽車所需的非常高的能量密度，因為它的理論能量密度為3500 Wh kg^-1。一般來說，典型的鋰氧電池的運行依賴于在放電期間還原O₂以產(chǎn)生過氧化鋰（Li₂O₂），以及充電期間O₂的可逆生成。然而，目前的鋰氧電池的容量和倍率能力低，循環(huán)周期短，往返效率低，這主要是由Li₂O₂的絕緣造成的。

以往的研究表明，電極材料/結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計是促進和維持鋰氧電池界面反應(yīng)的最有效方法之一。提高電極性能的方法包括構(gòu)建多孔結(jié)構(gòu)以促進傳質(zhì)和擴大Li₂O₂存儲空間，以及電極表面工程以加速Li₂O₂的形成和分解。然而，催化電極的耐久性仍然是一個關(guān)鍵問題，因為電極在長期運行期間經(jīng)常受結(jié)構(gòu)崩潰和催化活性減弱的影響。深入了解循環(huán)過程中電極的催化行為與結(jié)構(gòu)演變之間的相互關(guān)系，對于高性能催化劑的開發(fā)至關(guān)重要，但是這項工作非常具有挑戰(zhàn)性。

中科院北京化學(xué)所的萬立駿院士和文銳研究員在JACS上發(fā)文，Revealing the Correlations between Morphological Evolution and Surface Reactivity of Catalytic Cathodes in Lithium?Oxygen Batteries，利用原位的原子力顯微鏡（AFM）表征鋰氧電池循環(huán)過程中的催化劑的形態(tài)演變，可視化了鋰氧電池循環(huán)過程中鉑納米顆粒電極的動態(tài)演變及其對鋰氧界面反應(yīng)的影響。

原位觀測表明，氧化還原循環(huán)（ORCs）期間電極表面形態(tài)的變化對鋰氧界面反應(yīng)有強烈影響。重復(fù)氧化還原循環(huán)（ORC）導(dǎo)致了鉑納米顆粒尺寸的增加，最終導(dǎo)致鉑納米顆粒從電極上脫落。

具體而言，在第一個ORC期間，直徑為～5nm顆粒的Pt納米顆粒電極主要通過表面路徑促進O₂的還原，生成納米片結(jié)構(gòu)的放電產(chǎn)物Li₂O₂?，F(xiàn)場觀察表明，ORCs會觸發(fā)Pt納米顆粒尺寸的增加，80次循環(huán)時，鉑顆粒的尺寸生長到了10 nm。在0-80 ORC中，生長的鉑納米顆粒促進了鋰氧電池放電過程中從表面路徑到溶液介導(dǎo)路徑的轉(zhuǎn)換，并顯著提高了放電容量。

250個ORC后，伴隨著Pt納米顆粒的一部分與電極分離，反應(yīng)產(chǎn)物的成核電位下降，反應(yīng)動力學(xué)放緩，導(dǎo)致性能下降，電池的容量和可逆性明顯降低。在Pt納米顆粒電極上修飾適量的Au納米顆?？梢砸种齐姌O在循環(huán)過程中的形態(tài)演變，提高其穩(wěn)定性，并保持高催化活性。

這些結(jié)果為澄清催化陰極在循環(huán)過程中的形態(tài)演變與表面反應(yīng)性之間的關(guān)系提供了直接證據(jù)，這對開發(fā)高性能催化劑至關(guān)重要。

圖文詳情

萬立駿院士/文銳JACS：原位AFM，實時觀測催化劑變化！

圖1. CV掃描過程中Pt表面/產(chǎn)物的形貌

圖2. （a-d）多次循環(huán)后Pt納米顆粒的尺寸變化；(e-l)第80次循環(huán)過程中Pt電極上的CV曲線以及在不同電位下的電極表面/產(chǎn)物的形貌

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圖3. (a)80 ~250 ORC期間Pt納米顆粒直徑的演化。(b)基底上Pt脫落過程示意圖。(c) Pt/基底邊界的AFM圖像。(d-k) 第250次循環(huán)Pt電極上的CV曲線以及在不同電位下Pt表面的形貌

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圖4. Pt納米粒子形貌和催化行為演化機制示意圖

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圖5. Au納米顆粒修飾能夠有效穩(wěn)定Pt顆粒尺寸，提升性能

原文鏈接

Revealing the Correlations between Morphological Evolution and Surface Reactivity of Catalytic Cathodes in Lithium–Oxygen Batteries. J. Am. Chem. Soc. 2021.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09700

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/7120926715/

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