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胡良兵ACS Energy Lett.：幾十秒！具有揮發(fā)性填料固體電解質(zhì)的超快燒結(jié)

提高陶瓷固態(tài)電解質(zhì) (SSE) 的性能通常依賴于加入有效的填料。然而，填料的選擇通常僅限于少數(shù)高度穩(wěn)定的填料，因?yàn)槌Ｒ?guī)方法長(zhǎng)期燒結(jié)往往會(huì)導(dǎo)致?lián)]發(fā)性組分的嚴(yán)重?fù)p失。

在此，馬里蘭大學(xué)胡良兵教授等人開(kāi)發(fā)了一種用于具有揮發(fā)性填料的SSE的超快速燒結(jié)方法。該技術(shù)使用碳材料的焦耳加熱，通過(guò)快速升溫和冷卻（10³~10⁴K/s)，整個(gè)燒結(jié)過(guò)程可以在幾十秒內(nèi)完成。

作者使用Ta摻雜的Li₇La₃Zr₂O₁₂ (LLZTO) 作為模型系統(tǒng)，在約1600 K下僅用20秒就燒結(jié)了Li₃N/LLZTO復(fù)合SSE。一方面避免了Li₃N的揮發(fā)（在1600 K時(shí)保持液相），此外Li₃N可以填充空隙和針孔，并將晶粒潤(rùn)濕，形成致密的微觀結(jié)構(gòu)。

圖1. 超快燒結(jié)方法與傳統(tǒng)熔爐燒結(jié)示意圖比較

隨著Li₃N的摻入，復(fù)合SSE膜的相對(duì)密度高達(dá)95%，離子電導(dǎo)率為1.09×10^-3 S cm^-1，電導(dǎo)率為2×10^-9S cm^-1，面積電阻率 (ASR) 降低了35 Ω·cm²，臨界電流密度 (CCD) 提高了2.3 mA cm^-2。

特別是，Li|Li₃N/LLZTO|Li電池分別在0.2和0.5 mA cm^-2下可以循環(huán)500和160 h，均優(yōu)于Li|LLZTO|Li電池。該研究為在更廣闊的空間中合理選擇填料以合成高質(zhì)量和高性能陶瓷SSE開(kāi)辟了新途徑。

圖2. Li₃N/LLZTO和LLZTO SSE膜制成的對(duì)稱電池的電化學(xué)性能

Ultrafast Sintering of Solid-State Electrolytes with Volatile Fillers, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01554

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