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陸俊/金輝樂(lè)Nature子刊：反應(yīng)不均勻性與金屬重排耦合引發(fā)富鋰層狀正極的電化學(xué)退化

高能量密度富鋰層狀氧化物是下一代儲(chǔ)能最有希望的候選材料之一。然而這些材料易遭受嚴(yán)重的電化學(xué)退化，包括長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中的容量損失和電壓衰減。目前的研究工作主要集中在了解電壓衰減現(xiàn)象，而忽略了容量退化的根源。

在此，溫州大學(xué)金輝樂(lè)教授聯(lián)合美國(guó)阿貢實(shí)驗(yàn)室陸俊研究員、Tianpin Wu等人徹底研究了電化學(xué)性能下降的原因，重點(diǎn)是富鋰層狀氧化物的容量損失，以及反應(yīng)途徑和動(dòng)力學(xué)。

作者結(jié)合了基于同步加速器的X射線成像技術(shù)和X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）在長(zhǎng)期循環(huán)期間直接捕獲高容量Li_1.2Ni_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂（LR-NCM）正極中的空間結(jié)構(gòu)演變，突出了各種過(guò)渡金屬（鎳和錳）在次級(jí)粒子水平上的不同行為，揭示了錳的失活和相關(guān)各向異性反應(yīng)性以及鎳的離子重排。

圖1. TXM-XANES技術(shù)表征的各向異性反應(yīng)

此外，作者發(fā)現(xiàn)在異步固體反應(yīng)的誘導(dǎo)下，初級(jí)晶體之間形成的大應(yīng)變和晶界會(huì)在 LR-NCM 顆粒中形成裂紋。電化學(xué)不穩(wěn)定性與錳失活和各向異性反應(yīng)密切相關(guān)。

當(dāng)與鎳重排相結(jié)合時(shí)，這種不穩(wěn)定性會(huì)導(dǎo)致LR-NCM正極的電化學(xué)退化。該研究提供了對(duì)電化學(xué)退化的新見解和進(jìn)一步理解，有助于促進(jìn)正極材料設(shè)計(jì)的改進(jìn)。

圖2. 結(jié)構(gòu)演化的原子可視化

Reaction inhomogeneity coupling with metal rearrangement triggers electrochemical degradation in lithium-rich layered cathode, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25686-1

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