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布拉格化工大學(xué)EnSM: 亞毫米級(jí)范德華單晶MoTe2儲(chǔ)鉀材料的電化學(xué)性質(zhì)及其失效和結(jié)構(gòu)演化機(jī)制

鉀離子電池 (KIB) 是下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的有力候選者，因?yàn)槠鋪?lái)源豐富、成本效率高且能量密度高。然而，開(kāi)發(fā)用于KIBs的實(shí)用電極材料仍處于起步階段，具體材料的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制尚不清楚。

MoTe₂具有相當(dāng)大的離子嵌入層間距的優(yōu)點(diǎn)，其金屬-半金屬特性的優(yōu)異電子傳導(dǎo)性被廣泛研究。

在此，捷克布拉格化工大學(xué)Zdenek Sofer, Bing Wu等人首次研究MoTe₂作為鉀儲(chǔ)存的工作電極，結(jié)合電化學(xué)分析、非原位SEM、TEM和原位XRD分析揭示了MoTe₂的鉀化/脫鉀機(jī)理。

亞毫米單晶MoTe₂在初始脫鉀時(shí)的體積容量高達(dá)792.4 mAh cm^-3，在100 mA g^-1時(shí)保持210 mAh g^-1的重量比容量。同時(shí)，在25次循環(huán)后迅速衰減，這是由于電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中不可逆的結(jié)晶開(kāi)裂和結(jié)構(gòu)演變導(dǎo)致的活性電極材料的失活所致。

圖1. MoTe₂的電化學(xué)性能

此外，在初始鉀化時(shí)，2H-MoTe₂不可逆地轉(zhuǎn)化為1T-MoTe₂，然后進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為碲化鉀。同時(shí)，在2.5 V（vs.K/K⁺）以上的初始脫鉀時(shí)，初步形成了具有R-3H Cs₄Mo₁₈Te₂₀結(jié)構(gòu)的K-Mo-Te化合物，并在隨后的脫鉀過(guò)程中很快不可逆地轉(zhuǎn)變?yōu)镵₂Te₃。

同時(shí)，K₂Te₃-KTe-K₅Te₃的逐步可逆轉(zhuǎn)化在首次放電/充電后的連續(xù)電化學(xué)過(guò)程中占主導(dǎo)地位。除了鉀離子電池的潛在應(yīng)用外，碲化鉀之間的轉(zhuǎn)化機(jī)制也為即將推出的鉀碲電池提供了指導(dǎo)。

圖2. 原位XRD表征及MoTe₂用于鉀儲(chǔ)存的機(jī)理分析

Sub-millimeter Scale Van der Waals Single-crystal MoTe₂ for Potassium Storage: Electrochemical Properties, and its Failure and Structure Evolution Mechanisms, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.006

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