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質子轉移對許多生物和化學反應至關重要。通常在酶中發(fā)現(xiàn)含有氫鍵的水網絡可以協(xié)助質子轉移，但是合成催化劑很少提出類似的策略。

基于此，陜西師范大學曹睿教授（通訊作者）等人報道了一種帶有附加冠醚單元的Co corrole 1及其對析氫反應（HER）的增強活性。

Co corroles已被證明是活性和穩(wěn)健的HER催化劑。通過使用質子酸作為質子源，1在碳酸亞丙酯（PC）中添加水后顯示出電催化HER的活性顯著增加，而不含冠醚的類似物2和3顯示出較小的活性增強。

作者通過晶體學和¹H NMR研究證實了1的冠醚可以通過氫鍵捕獲水分子，并且作者通過抑制研究和理論計算驗證了已建立的水網絡在協(xié)助質子轉移方面的關鍵作用。

使用無冠醚類似物的對照實驗和抑制研究的結果證實，形成的水網絡在促進質子轉移方面起著至關重要的作用。通過實驗測試證實，隨著活性的提高，使用弱苯甲酸獲得的TOF值與使用強酸作為質子源獲得的 Co corroles 1的值相當。

該工作表明合成催化劑的HER活性可以通過水網絡輔助的質子轉移來提高。由于質子轉移對于其他小分子活化反應至關重要，包括OER/ORR、CO₂還原和N₂還原，這種配體設計策略將可用于許多其他催化過程。

Introducing Water-Network-Assisted Proton Transfer for Boosted Electrocatalytic Hydrogen Evolution with Cobalt Corrole. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114310.

https://doi.org/10.1002/anie.202114310.

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陜師大曹睿Angew.：引入水網絡輔助質子轉移促進Co電催化析氫

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