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物構(gòu)所劉天賦Angew. ：金屬化促使基于卟啉的HOFs用于光催化CO2還原

氫鍵有機骨架（HOFs）是由有機構(gòu)件通過氫鍵和弱分子間相互作用自組裝而成的，是一類新興的結(jié)晶多孔有機材料，具有高表面積、可調(diào)孔徑等優(yōu)點。此外，氫鍵的性質(zhì)賦予了HOFs獨特的合成條件、溶液可加工性、可回收性等特性，在氣體儲存和分離、質(zhì)子傳導(dǎo)等方面的潛力。但是，由于HOFs的穩(wěn)定性差，其發(fā)展仍處于早期階段。此外，作者認(rèn)為具有不同金屬中心的卟啉構(gòu)建塊可能會極大地影響HOFs的自組裝結(jié)果和穩(wěn)定性。

基于此，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所劉天賦研究員（通訊作者）等人報道了他們從四位羧酸卟啉配體開始，并仔細(xì)調(diào)整合成條件，以在拓?fù)渲笇?dǎo)下制備了具有方形層（sql）網(wǎng)絡(luò)的HOF（即PFC-71）。

通過仔細(xì)研究發(fā)現(xiàn)，PFC-71中相鄰的卟啉中心彼此遠(yuǎn)離，因此表現(xiàn)出相對較低的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。將卟啉中心金屬化會產(chǎn)生相同的網(wǎng)絡(luò)，但層間卟啉核（命名為PFC-72和PFC-73系列）之間的軌道重疊更大，因此極大地提高了它們的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。該系列HOFs具有高表面積、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。

通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，該系列HOFs在270 ^oC中加熱時完好無損，在濃HCl中保持結(jié)晶度1天。此外，熱破壞的PFC-73-Ni/Cu可以通過簡單的酸或溶劑處理輕松恢復(fù)。

同時，考慮到卟啉光敏劑和金屬核作為潛在催化位點的有序整合，進行光催化CO₂還原時，無需額外的光敏劑和助催化劑來評估不同金屬卟啉對催化活性的影響。其中，鈷卟啉HOF表現(xiàn)出最佳的CO₂轉(zhuǎn)化為CO的性能。

總之，該策略和研究結(jié)果指導(dǎo)和促進了穩(wěn)定的功能性HOFs材料的構(gòu)建，不僅豐富了結(jié)構(gòu)的多樣性，而且拓寬了HOFs材料的應(yīng)用范圍。

Metallization-Prompted Robust Porphyrin-Based Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Photocatalytic CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202115854.

https://doi.org/10.1002/anie.202115854.

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