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Nano Energy：首次報(bào)道！直接Z-型ZnS/ZnIn2S4異質(zhì)結(jié)構(gòu)助力光催化CO2還原及其分子CO2相互作用機(jī)理研究

在光催化反應(yīng)中，利用直接Z-型半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以提供有效的電荷載流子分離和兩種氧化還原反應(yīng)的隔離，從而有利于將CO₂還原為太陽能燃料。

基于此，國立臺(tái)灣大學(xué)Li-Chyong Chen和Kuei-Hsien Chen、臺(tái)灣中央研究院原子與分子科學(xué)研究所Indrajit Shown（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過單釜水熱方法成功制備了ZnS/ZnIn₂S₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)由六方形ZnIn₂S₄（ZIS）納米片上的立方ZnS納米晶體組成。

復(fù)合ZnS/ZnIn₂S₄在其界面處表現(xiàn)出微應(yīng)變，電場有利于Z-型。在Zn: In的最佳比例（~1: 0.5）下，可以達(dá)到約0.8%的出色光化學(xué)量子效率，與原始ZnS相比提高了近200倍。這是由于改進(jìn)了光生載流子的分離。

在其ZnS和ZIS組件之間的界面處的微應(yīng)變誘導(dǎo)電子從ZnS導(dǎo)帶轉(zhuǎn)移到ZIS價(jià)帶，從而促進(jìn)其表面的選擇性氧化還原過程，而復(fù)合物的In活性位點(diǎn)通過雙齒H₃CO*反應(yīng)中間體增強(qiáng)了光化學(xué)CO2還原為乙醛的能力，乙醛是一種主要的碳?xì)浠衔锂a(chǎn)品。

從紫外光發(fā)射光譜和UV-vis推導(dǎo)出來了電子能級(jí)和能帶排列。光還原實(shí)驗(yàn)以及光致發(fā)光（PL）和時(shí)間分辨PL驗(yàn)證了直接Z-型和載流子動(dòng)力學(xué)的證據(jù)。最后，漫反射紅外傅里葉變換光譜研究了光催化反應(yīng)過程中吸附在催化劑上的CO₂和相關(guān)中間物質(zhì)。

這種微應(yīng)變誘導(dǎo)的直接Z-型方法為開發(fā)用于CO₂還原的下一代光催化劑開辟了新途徑。該研究為在氣相光催化CO₂還原高效催化劑中構(gòu)建Z-型異質(zhì)結(jié)提供了一種新穎有效的策略。

Boosting Photocatalytic CO₂ Reduction in a ZnS/ZnIn₂S₄ Heterostructure Through Strain-induced Direct Z-scheme and a Mechanistic Study of Molecular CO₂ Interaction Thereon. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106809.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106809.

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