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在設(shè)計(jì)新型多相催化劑時(shí)，闡明反應(yīng)機(jī)理以及活性位點(diǎn)本身的幾何和電子結(jié)構(gòu)是一項(xiàng)十分具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。此類研究最好通過多管齊下的方法實(shí)施，包括環(huán)境壓力催化、表面科學(xué)和理論。

基于此，美國塔夫茨大學(xué)E. Charles H. Sykes、加州大學(xué)洛杉磯分校Philippe Sautet和SLAC國家加速器實(shí)驗(yàn)室Simon R. Bare（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們采用上述策略來深入研究了NiAu單原子合金（SAA）催化劑在乙醇選擇性非氧化脫氫（EDH）為乙醛和氫氣方面的工作原理。

Ni的原子級(jí)分散對(duì)于從乙醇到乙醛的選擇性轉(zhuǎn)化至關(guān)重要，作者表明即使Au表面存在小的Ni簇，也會(huì)導(dǎo)致通過C-C斷裂形成不需要的副產(chǎn)物。

通過反應(yīng)機(jī)理的光譜、動(dòng)力學(xué)和理論研究表明，C-H和O-H鍵裂解步驟在動(dòng)力學(xué)上是相關(guān)的，并且單個(gè)Ni原子被確認(rèn)為活性位點(diǎn)。X射線吸收光譜研究可以在反應(yīng)循環(huán)前、循環(huán)中和循環(huán)后跟蹤Au主體中Ni原子的電荷。

具體而言，在原始狀態(tài)下，Ni原子帶有部分正電荷，該電荷在與乙醇中帶負(fù)電的氧配位時(shí)增加，在解吸時(shí)減少。在反應(yīng)過程中的這種氧化態(tài)循環(huán)類似于單位點(diǎn)均相催化劑的行為。

考慮到許多單位點(diǎn)催化劑的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)，這種組合方法可以監(jiān)測單原子摻雜劑的原子級(jí)催化劑結(jié)構(gòu)和電荷狀態(tài)，作為其反應(yīng)環(huán)境的函數(shù)，這是發(fā)展結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系的關(guān)鍵步驟，為新催化劑的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

Mechanistic and Electronic Insights into a Working NiAu Single-Atom Alloy Ethanol Dehydrogenation Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09274.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09274.

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JACS：研究NiAu單原子合金催化乙醇脫氫的機(jī)理和電子學(xué)

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