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華南理工熊訓(xùn)輝Angew：苯氧自由基誘導(dǎo)形成雙層保護(hù)膜實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋰負(fù)極

鋰金屬負(fù)極不可控的枝晶生長(zhǎng)導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性和安全性較差，阻礙了其在高能量密度電池中的應(yīng)用。

在此，華南理工大學(xué)熊訓(xùn)輝教授等人首次提出利用含苯氧基的Spiro-O8的去甲基化和隨后的氧化反應(yīng)在鋰金屬負(fù)極上精確構(gòu)建雙層保護(hù)膜。Spiro-O8和鋰金屬之間的自發(fā)氧化還原反應(yīng)導(dǎo)致在底部形成均勻且高度離子導(dǎo)電的Spiro-O8-Li有機(jī)薄膜。

同時(shí)，Spiro-O8表面的苯氧自由基在暴露于醚基電解液時(shí)促進(jìn)了鋰鹽的分解，并導(dǎo)致在頂部形成LiF膜。最終，在鋰金屬表面獲得了穩(wěn)定的雙層保護(hù)膜，頂部為L(zhǎng)iF，底部為Spiro-O8-Li。

圖1. Spiro-O8-Li@Li的合成圖及其表征

LiF膜由于化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性高，可有效防止電解液滲透并抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)，同時(shí)具有高離子導(dǎo)電性和均勻性；有機(jī)Spiro-O8-Li膜可以減輕不均勻的離子通量并調(diào)節(jié)鋰沉積結(jié)構(gòu)。

因此，Spiro-O8-Li層涂覆的鋰負(fù)極(Spiro-O8-Li@Li)可以在10 mA cm^-2的高電流密度下實(shí)現(xiàn)超過(guò)4000次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性，并且在對(duì)稱電池中可無(wú)枝晶循環(huán)超過(guò)550小時(shí)，具有53.3%的超高鋰?yán)寐省?/span>

當(dāng)與硫正極配合使用時(shí)，鋰?yán)寐矢哌_(dá)36.6% 的全電池也顯示出大大增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。這項(xiàng)工作展示了一種合理制造鋰金屬負(fù)極雙層界面的簡(jiǎn)便策略。

圖2. Spiro-O8-Li@Li負(fù)極與純Li負(fù)極的電化學(xué)性能對(duì)比

Phenoxy Radical-induced Formation of Dual-Layered Protection Film for High-Rate and Dendrite-free Lithium Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2021

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