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華南理工陳燕Appl. Catal. B.：等離子體處理調(diào)節(jié)Cu(I)氧化物表面氧物種將硝酸鹽有效還原為氨

電化學硝酸鹽還原（NO₃^–RR）合成氨被認為是實現(xiàn)人工氮循環(huán)的一種很有前途的策略，因此研究人員一直致力于提高NO₃^–RR電催化劑的效率和選擇性。

基于此，華南理工大學陳燕教授（通訊作者）等人報道了一種一步式室溫氬（Ar）等離子體策略來調(diào)節(jié)Cu₂O電催化劑的表面氧物質(zhì)，以顯著增強NO₃^–RR性能。

通過結(jié)合X射線光電子能譜（XPS）和基于同步加速器的X射線吸收光譜（XAS）結(jié)果的表明，等離子體處理后在Cu₂O表面形成了豐富的氧空位和表面羥基。由于表面氧種類的這種變化，Ar等離子體處理的Cu₂O納米顆粒在法拉第效率（FE）和NO₃^–RR轉(zhuǎn)化率方面表現(xiàn)出顯著改善。

正如原位漫反射紅外傅里葉變換光譜（DRIFT）和密度泛函理論（DFT）計算所揭示的那樣，NO₃^–RR活性的這種增強歸因于促進硝酸鹽吸附和質(zhì)子轉(zhuǎn)移。

通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過40 min的等離子體處理后的Cu₂O表現(xiàn)出最佳的NO₃^–RR活性，氨（NH₃）的選擇性和法拉第效率（FE）分別達到85.7%和89.54%。¹⁵N同位素標記實驗證實氨產(chǎn)物完全來自硝酸鹽電還原。表面分析、電化學測量、原位DRIFT和DFT計算結(jié)果的結(jié)合表明，Ar等離子體有效地調(diào)整了表面氧物種，促進了硝酸鹽的吸附和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，導(dǎo)致NO₃^–RR的活性增強。

該研究提供了對表面氧物種在確定硝酸鹽還原反應(yīng)活性中的作用的重要見解。這項工作中的方法可以很容易地調(diào)整以調(diào)整其他電催化劑的活性，其中氧物種參與表面反應(yīng)。

Regulating Surface Oxygen Species on Copper(I) Oxides via Plasma Treatment for Effective Reduction of Nitrate to Ammonia. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121021.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121021.

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