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山大張進(jìn)濤Angew: FECO為96.6%！獨(dú)特Ni-N-C橋接結(jié)構(gòu)用于高效電催化還原CO2

電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)是一種能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品，并且降低大氣中CO₂的濃度的有前景的方法。然而，CO₂中極穩(wěn)定的C=O鍵(806 kJ mol^-1)和水溶液中競爭性析氫反應(yīng)(HER)嚴(yán)重阻礙了CO₂轉(zhuǎn)化效率和產(chǎn)物選擇性。因此，設(shè)計(jì)高性能的電催化劑對(duì)于CO₂RR進(jìn)一步發(fā)展至關(guān)重要。

近日，山東大學(xué)張進(jìn)濤團(tuán)隊(duì)提出了一種電紡-熱解協(xié)同策略，成功制備出在多孔碳纖維上的Ni₂-N₄-C₂獨(dú)特橋接結(jié)構(gòu)。

優(yōu)化的Ni-CNC-1000電催化劑中，Ni₂-N₄-C₂活性位點(diǎn)可以使Ni原子在多孔碳基質(zhì)中能夠很好地分散。因此，Ni-CNC-1000電催化劑在-0.8 V_RHE時(shí)的FE_CO為96.6%，在-1.0 V_RHE時(shí)的TOF值為4606.5 h^-1。

特別是，在堿性電解質(zhì)的流動(dòng)電池中，Ni-CNC-1000實(shí)現(xiàn)了在-0.2 V_RHE處最大FE_CO(97.8%)。此外，以Ni-CNC-1000為陰極組裝的Zn-CO₂電化學(xué)電池在放電過程中顯示出優(yōu)異的2.43 mW cm^-2峰值功率密度，并且具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，具有獨(dú)特原子橋接活性位點(diǎn)的多孔碳纖維通過調(diào)整Ni₂-N₄-C₂中d態(tài)的電子結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)對(duì)CO₂和中間體的最佳吸附，有利于提高CO₂還原的活性和產(chǎn)物選擇性。

這項(xiàng)工作證明了通過調(diào)節(jié)原子分散的活性位點(diǎn)可以增強(qiáng)電催化活性，并且揭示電子態(tài)-自由能變化-電催化活性的基本關(guān)系，為合理設(shè)計(jì)先進(jìn)的電催化劑提供了指導(dǎo)。

Atomic Bridging Structure of Nickel-Nitrogen-Carbon for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO₂. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113918

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/1570f9a734/

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