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郭玉國/黃志高/姚胡蓉AFM: 實現(xiàn)鈉電空氣穩(wěn)定/高倍率O3層狀氧化物正極的通用策略

用于鈉離子電池（NIB）的O3型層狀氧化物正極通常受到其固有的空氣敏感性和緩慢動力學(xué)問題的阻礙，這源于空氣暴露期間的自發(fā)晶格Na提取和Na⁺擴散過渡態(tài)的高四面體位能。更糟糕的是，由于空氣穩(wěn)定性機制中提出的鈉抑制與動力學(xué)策略中提到的增強鈉擴散之間存在矛盾，這兩個障礙的改善很難同時實現(xiàn)。

在此，中科院化學(xué)所郭玉國研究員、福建師范大學(xué)黃志高教授及姚胡蓉副教授等人提出了一種在晶體骨架中引入適當Na空位的簡單策略以有效解決空氣穩(wěn)定性和動力學(xué)之間的矛盾，從而實現(xiàn)O3型層狀氧化物正極材料的雙重性能提升。

基于電荷密度差異計算、SEM、化學(xué)滴定和XPS分析的綜合結(jié)果表明，Na空位的存在降低了具有最高電化學(xué)勢的過渡金屬離子的電荷密度，有利于增強材料的抗氧化能力、抑制Na的自發(fā)萃取，并減輕空氣暴露時表面殘留堿物質(zhì)的形成。同時，Na空位可以提供更多的Na擴散位點，促進Na⁺從困難的ODH 到容易的TSH傳輸?shù)霓D(zhuǎn)變。此外，鈉空位的引入降低了帶正電的鈉離子的屏蔽效應(yīng)，并導(dǎo)致鈉層間距更加開放。

圖1. 正極材料優(yōu)化前后的電化學(xué)性能對比

此外，DFT 計算證明，在開放晶體框架中，Na⁺遷移勢壘從≈1000 meV顯著降低到≈300 meV。因此，優(yōu)化后材料顯示出老化時的容量保持率從Na₁的 84.9%到Na_0.93的95.9%的明顯提高，2000 mA g^-1時的倍率性能從54.7% 顯著提高到 70.8%，并且在200次循環(huán)后具有82.8% 的出色循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，Na空位策略可以由前處理或后處理工程輕松實現(xiàn)，并且對各種O3層狀氧化物正極表現(xiàn)出優(yōu)異的通用性。因此，該策略的有效性和普適性使其適用于工業(yè)化生產(chǎn)，為實現(xiàn)用于NIBs的O3層狀氧化物正極的實際應(yīng)用開辟了一條新途徑。

圖2. 優(yōu)化前后正極材料鈉化/脫鈉過程中的詳細結(jié)構(gòu)演變

A Universal Strategy toward Air-Stable and High-Rate O3 Layered Oxide Cathodes for Na-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111466

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