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高立軍/王昊等ACS Nano: 氧化釩納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)同步實(shí)現(xiàn)高能/長(zhǎng)效儲(chǔ)鉀

鉀離子混合電容器（KIC）因其高能量和功率密度及豐富的鉀源而在大規(guī)模儲(chǔ)能應(yīng)用中引起了極大的關(guān)注。然而，實(shí)現(xiàn)具有高容量和長(zhǎng)壽命的KIC仍然具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)榇蟪叽绲拟涬x子會(huì)導(dǎo)致電極的動(dòng)力學(xué)緩慢和快速的結(jié)構(gòu)粉化。

在此，蘇州大學(xué)高立軍教授、南京大學(xué)王昊副研究員及愛爾蘭都柏林圣三一大學(xué)Valeria Nicolosi等人通過自模板策略開發(fā)了封裝在3D氮摻雜碳網(wǎng)絡(luò)上的約5 nm超小尺寸的VO₂-V₂O₅異質(zhì)結(jié)構(gòu)（VO₂-V₂O₅/NC），并將其用作儲(chǔ)鉀負(fù)極。其介孔結(jié)構(gòu)和大表面積將促進(jìn)電解液離子擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移，從而提高電化學(xué)性能。得益于VO₂-V₂O₅異質(zhì)結(jié)的超小尺寸、良好的界面效應(yīng)、高導(dǎo)電性的3D碳網(wǎng)絡(luò)和獨(dú)特的K⁺儲(chǔ)存機(jī)制，VO₂-V₂O₅/NC在K⁺存儲(chǔ)方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

當(dāng)用作鉀離子電池負(fù)極時(shí)，VO₂-V₂O₅/NC在1 A g^-1下1600次循環(huán)后的可逆容量為252 mAh g^-1，在10 A g^-1下仍保持108 mAh g^-1的高倍率容量。

圖1. VO₂-V₂O₅/NC在半電池系統(tǒng)中的電化學(xué)性能

定量動(dòng)力學(xué)分析表明，界面工程的VO₂-V₂O₅納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)中以電容為主的鉀存儲(chǔ)機(jī)制是能夠?qū)崿F(xiàn)如此高的倍率性能和可循環(huán)性的主要原因。此外，作者基于非原位XRD和XAS測(cè)量深入揭示了K⁺存儲(chǔ)機(jī)制。

進(jìn)一步，由VO₂-V₂O₅/NC負(fù)極和商用活性炭（AC）正極組成的KIC的最大能量密度和功率密度分別高達(dá)154 Wh kg^-1和10000 W kg^-1，并在10000次循環(huán)中具有優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，5000次循環(huán)后容量保持率為85.1%，10000次后容量仍保持72.1%。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)高能、長(zhǎng)效的鉀離子儲(chǔ)存電極和器件提供了一條可供實(shí)際應(yīng)用的途徑。

圖2. VO₂-V₂O₅/NC//AC KIC的電化學(xué)性能

Interfacial Engineered Vanadium Oxide Nanoheterostructures Synchronizing High-Energy and Long-Term Potassium-Ion Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c09935

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