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1. Nat. Catal.：Ru₁/NC實(shí)現(xiàn)高效丙烷脫氫制丙烯

8篇頂刊集錦：王曉東、黃富強(qiáng)、蘭亞乾、胡志偉等計(jì)算+實(shí)驗(yàn)成果精選！

單原子催化劑（SACs）不僅具有均勻金屬活性位點(diǎn)，而且具有選擇性控制的潛力。然而，它們?cè)诟邷乇槊摎渲械膽?yīng)用仍具有挑戰(zhàn)性?；诖耍?strong>中科院大連化學(xué)物理研究所王曉東研究員、王愛(ài)琴研究員和林堅(jiān)研究員、福州大學(xué)林森教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種氮摻雜碳（NC）負(fù)載Ru單原子的高穩(wěn)定、高效率的丙烷（C₃H₈）脫氫催化劑（Ru₁/NC）。Ru₁/NC的周轉(zhuǎn)頻率比納米顆粒的周轉(zhuǎn)頻率至少高3倍，在560 ℃時(shí)丙烯選擇性約為92%，失活率較低。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者考慮了協(xié)調(diào)N物種對(duì)Ru₁穩(wěn)定性的貢獻(xiàn)。隨著N配位數(shù)的增加，Ru₁中心的形成能明顯降低，其中RuN₃C和RuN₄模型在熱力學(xué)上更穩(wěn)定。結(jié)果表明，在Ru₁/NC催化劑上，殼內(nèi)N的配位對(duì)Ru₁中心的穩(wěn)定性起著至關(guān)重要的作用。

此外，作者評(píng)估了具有Ru₁位點(diǎn)的RuN₃C-13和RuN₄-14對(duì)PDH反應(yīng)的反應(yīng)活性，其中DFT計(jì)算得到RuN₃C-13和RuN₄-14第一脫氫步驟（CH₃CH₂CH₃*→CH₃CHCH₃* + H*）的自由能勢(shì)壘分別為1.061 eV和1.357 eV。

在過(guò)渡態(tài)下，兩種體系斷裂C(β)-H鍵的長(zhǎng)度分別為1.483和1.599 ?，形成C(β)-Ru鍵的距離分別為2.339和2.352 ?。對(duì)于第二個(gè)脫氫步驟（CH₃CHCH₃* + H*→CH₃CHCH₂* + 2H*），計(jì)算得到的自由能勢(shì)壘要低得多（RuN₃C-13為0.701 eV, RuN₄-14為0.444 eV），表明第一個(gè)脫氫步驟是丙烷轉(zhuǎn)化速率的決定因素。

Peripheral-nitrogen effects on the Ru₁ centre for highly efficient propane dehydrogenation. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00885-1.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00885-1.

2. Nat. Catal.：Cu₂NCN助力CO₂電合成甲醇

CO₂電解制甲醇是一種潛在的接近零排放的碳中和途徑，但以往對(duì)含水電解質(zhì)的研究?jī)H實(shí)現(xiàn)了較差的甲醇選擇性和產(chǎn)率?；诖?，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強(qiáng)研究員和王家成研究員、復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒教授（供體通訊作者）等人報(bào)道了一種亞銅氰胺（Cu₂NCN）晶體，其中孤立Cu(I)離子與NCN^2?強(qiáng)烈共軛而具有高度離域電子，用于電化學(xué)催化CO₂合成甲醇（CH₃OH）。實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Cu₂NCN催化劑對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化為CH₃OH的選擇性最高達(dá)70%，在水電解質(zhì)中的偏電流密度為-92.3 mA cm^-2，對(duì)應(yīng)的CH₃OH生成速率為0.160 μmol s^-1 cm^-2。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了Cu₂NCN(100)上與Cu₂O(100)上CO₂RR的選擇性。在Cu₂NCN上吸附*OH和*OCH₃時(shí)，O 2p的PDOS曲線在反鍵軌道上有明顯的峰移，表明Cu-O鍵的穩(wěn)定性低于Cu₂O上。在Cu₂NCN(100)上耦合兩個(gè)*CO生成C₂產(chǎn)物的上坡路能量計(jì)算為0.66 eV，比單個(gè)*CO加氫（兩個(gè)吸附*CO的1/2）多0.16 eV，表明在Cu₂NCN(100)上C₁途徑能量更有利。

此外，Cu₂O(100)上*CO耦合的自由能也大于C₁途徑的自由能（即1.88 vs 1.44 eV），表明C₁途徑是首選。在C₁途徑中，*CO加氫可生成*COH或*CHO兩個(gè)中間產(chǎn)物。

在Cu₂NCN(100)上，計(jì)算出*CHO的能量比*COH低0.81 eV，表明包含*CH₂OH的*COH途徑不如*CHO途徑有利。隨后的加氫反應(yīng)生成*OCH₂，然后到達(dá)Cu-*O-CH₃的臨界分岔點(diǎn)，CH₃OH優(yōu)先于CH₄形成。在Cu₂O(100)上，生成CH₄的能量比生成CH₃OH的能量高出1.74 eV。DFT計(jì)算結(jié)果表明，Cu₂NCN上的CO₂轉(zhuǎn)化為CH₃OH途徑是有利的，歸因于Cu電子態(tài)的離域化和Cu-O相互作用的減少。

Delocalization state-induced selective bond breaking for efficient methanol electrosynthesis from CO₂. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00887-z.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00887-z.

3.?Sci. Adv.：基于光和電雙響應(yīng)的MOFs，闡明單金屬位點(diǎn)和簇在CO₂還原中的作用

將CO₂光還原或電還原成高價(jià)值產(chǎn)品是實(shí)現(xiàn)碳中和的一個(gè)很有希望的戰(zhàn)略?；诖耍?strong>華南師范大學(xué)蘭亞乾教授（通訊作者）等人報(bào)道了利用金屬卟啉[四（4-羧基苯基）卟啉-M（M-TCPPs）]和用于光催化和電催化CO₂還原的還原性POM（分別為PCR和ECR），構(gòu)建了一系列基于多金屬氧酸鹽的金屬有機(jī)框架（M-POMOFs），并揭示了單金屬位點(diǎn)和簇在催化中的作用之間。Fe-POMOF表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性（97.2%），在PCR中甲烷產(chǎn)量高達(dá)922 μmol/g，在ECR中CO₂轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率（FE）高達(dá)92.1%。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了Fe-POMOF的光還原和電還原過(guò)程。在PCR反應(yīng)中，發(fā)現(xiàn)最高和最低的占據(jù)分子軌道（HOMO和LUMO）分別位于Fe-TCPP和POM簇中。結(jié)果表明，POM簇可以作為光還原的活性位點(diǎn)。作者還計(jì)算了POM在-0.88 V臨界電位下的自由能圖（PED）。其中，第二步（*COOH→*CO/*HCOOH）是確定CO₂還原產(chǎn)物的關(guān)鍵過(guò)程。由于ΔG^CH4₂（-0.484 eV）＜ΔG^CO₂（-0.404 eV），可以推斷POM在光催化過(guò)程中優(yōu)先選擇CH₄途徑而不是CO途徑。

由于POM是光催化的活性位點(diǎn)，因此CH₄是光還原的主要產(chǎn)物。由于*COOH在M-TCPP上的吸附比在POM上更強(qiáng)，因此POM仍應(yīng)是CO₂RR的催化活性位點(diǎn)，且每種金屬的催化活性差異不大。Fe-POMOF在所有金屬中具有最小的LUMO-HOMO間隙，同時(shí)實(shí)驗(yàn)還表明Fe-POMOFs的能隙是最小的，因此Fe的光吸收效率高于其他金屬。Bader電荷分析表明，F(xiàn)e-TCPP與POM混合時(shí)，在所有金屬中具有較大的電荷（-0.72），導(dǎo)致POM中更高的LUMO水平，從而增加過(guò)電位，進(jìn)而增加CO₂RR的活性效率。

Demystifying the roles of single metal site and cluster in CO₂ reduction via light and electric dual-responsive polyoxometalate-based metal-organic frameworks. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.add5598.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add5598.

4.?Nat. Commun.：Ir-Co₃O₄高效的催化酸性條件下的OER

設(shè)計(jì)出活性穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)高效的酸性析氧電催化劑是研制質(zhì)子交換膜水電解槽的關(guān)鍵?；诖耍?strong>同濟(jì)大學(xué)馬吉偉教授、德國(guó)柏林工業(yè)大學(xué)Peter Strasser和.德國(guó)馬普固體化物所胡志偉教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)單而經(jīng)濟(jì)的策略，通過(guò)機(jī)械化學(xué)方法制備原子分散的Ir原子摻雜在尖晶石Co₃O₄（Ir-Co₃O₄）中。通過(guò)引入微量Ir（~1.05 at%），Ir-Co₃O₄在酸性介質(zhì)中電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，OER過(guò)電位顯著降低至236 mV，明顯低于Co₃O₄（412 mV）。在過(guò)電位為300 mV時(shí)，Ir-Co₃O₄的歸一化質(zhì)量活度和TOF均比商用IrO₂高近兩個(gè)數(shù)量級(jí)。同時(shí)，在Co₃O₄晶格中加入Ir單原子后，穩(wěn)定性更久。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了OER的機(jī)理及其對(duì)Ir-Co₃O₄的協(xié)同作用。Ir-Co₃O₄上的電荷密度差表明，Ir摻入Co₃O₄可有效地調(diào)節(jié)電荷的再分配，Ir原子傾向于失去電子，離域電子聚集在鄰近Ir-O鍵周?chē)?。此外，Ir-Co₃O₄的d-帶中心位置高于Co₃O₄，d-帶中心的正移有利于催化劑表面與吸附體之間的相互作用。預(yù)測(cè)態(tài)密度（pDOS）表明，Ir的引入在Ir-Co₃O₄中產(chǎn)生了新的雜化電子態(tài)，導(dǎo)致在費(fèi)米能級(jí)附近的總態(tài)密度（TDOS）變寬，而Co₃O₄的TDOS顯示出帶隙，表明Ir單原子的引入使Co₃O₄具有金屬性質(zhì)，比Co₃O₄具有更好的電子導(dǎo)電性，從而加快OER動(dòng)力學(xué)。

通過(guò)對(duì)Co 3d、O 2p和Ir 5d pDOS的檢驗(yàn)，作者研究了Ir原子與Co₃O₄的協(xié)同作用，觀察到pDOS中Ir 5d軌道與Co 2p軌道有很大的重疊，表明Co與Ir原子之間具有強(qiáng)相互作用和更多共價(jià)性。作者首先計(jì)算了Ir位的電位決定步驟（PDS），結(jié)果表明Ir-Co₃O₄和IrO₂的極限步驟都發(fā)生在O*到OOH*的轉(zhuǎn)換上。它們對(duì)應(yīng)的PDS值分別為0.288 eV和0.378 eV，表明Ir-Co₃O₄具有較低的能壘和較好的OER性能。

此外，Co位上的計(jì)算表明，Co₃O₄上的PDS主要來(lái)源于H₂O向OH*的轉(zhuǎn)變，勢(shì)壘為1.31 eV。在Ir-Co₃O₄上，隨著OOH*的形成，PDS發(fā)生變化，相應(yīng)的能壘進(jìn)一步降低至1.11 eV，突出了Ir單位點(diǎn)對(duì)OER的促進(jìn)作用。

Iridium single atoms incorporated in Co₃O₄ efficiently catalyze the oxygen evolution in acidic conditions. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35426-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35426-8.

5. Adv. Energy Mater.：雙原子Pt-Ce誘導(dǎo)的高效電合成氨

電化學(xué)硝酸鹽還原成氨（eNO₃RR）是一種綠色且有吸引力的氨合成方法，但是受到多步驟化學(xué)反應(yīng)和競(jìng)爭(zhēng)性析氫（HER）的阻礙?；诖?，香港城市大學(xué)Johnny C. Ho（通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)活性雙原子Pt-Ce對(duì)合成具有定制層間距的2D SnS納米片（SnS NS），包括膨脹和壓縮。實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，SnS NS在-0.5 V下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)94.12%的法拉第效率（FE）和優(yōu)異的產(chǎn)率（0.3056 mmol cm^-2 h^-1）。

在每個(gè)樣品中，H₂O的所有結(jié)合能都比NO₃^?和NO₂^?弱得多，保證了NO₃^?和NO₂^?的強(qiáng)相互作用，從而進(jìn)一步還原。此外，無(wú)論是Sn位點(diǎn)還是S位點(diǎn)，Pt_y/Ce_x-SS上計(jì)算出的ΔG_H*均遠(yuǎn)高于SS和Ce_x-SS上的ΔG_H*，且ΔG_H*均為正值，表明阻礙了HER活性。總之，在雙原子Pt-Ce對(duì)的輔助下，層間距壓縮的SS NS導(dǎo)致了p軌道電子的離域化，這種離域化電子增強(qiáng)了催化位點(diǎn)與NO₃^?和NO₂^?反應(yīng)物之間的化學(xué)親和力。

此外，壓縮的層間距增加了ΔG_H*，從而抑制了HER活性，這些都是Pt_0.9/Ce_0.5-SS對(duì)eNO₃RR的顯著性能的來(lái)源。基于DFT計(jì)算，作者提出了可能的反應(yīng)途徑，并計(jì)算了每種中間體在Ce_x-SS、SS和Pt_y/Ce_x-SS模型上對(duì)應(yīng)的ΔG。對(duì)于氫化反應(yīng)，作者提出了兩種可能的途徑，即*NOH→*NHOH→*NH₂OH和*NOH→*N→*NH。NO₃^?→*NO₃的能量變化較高，而*NO₂→NO₂^?的能量變化較低，且促進(jìn)了RDS（*NO₃→*NO₂），說(shuō)明了層間距調(diào)節(jié)策略能夠有效促進(jìn)NO₃^?向NH₃的轉(zhuǎn)化，提高了活性和選擇性。

Tailored p-Orbital Delocalization by Diatomic Pt-Ce Induced Interlayer Spacing Engineering for Highly-Efficient Ammonia Electrosynthesis. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203201.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203201.

6. Nano Energy：探究Cu₂O納米立方體電催化劑的結(jié)構(gòu)演變

銅（Cu）基電催化劑是一類(lèi)電化學(xué)還原CO₂過(guò)程中產(chǎn)生C₂₊化學(xué)品和燃料的獨(dú)特催化劑，但是目前Cu基電催化劑的穩(wěn)定性在很大程度上阻礙了其實(shí)際應(yīng)用?；诖耍?strong>天津大學(xué)羅浪里教授和陳星教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用Cu₂O納米立方作為模型催化劑，研究了Cu₂O納米立方電催化劑不穩(wěn)定性的起源和結(jié)構(gòu)演化，并通過(guò)詳細(xì)的電子顯微鏡分析和理論計(jì)算來(lái)跟蹤。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者評(píng)估了從Cu₂O表面衍生的“Cu-O-H”相的穩(wěn)定性。通過(guò)選擇性地用H原子取代Cu₂O中的Cu原子，形成了Cu-O-H結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)表明，還原后的Cu-O-H穩(wěn)定在Cu₂O相之上，即Cu-O-H相是由表面化學(xué)環(huán)境誘導(dǎo)的初始還原。在區(qū)域II中，作者觀察到Cu原子與表面分離，其原子結(jié)構(gòu)不遵循Cu₂O基底的原子注冊(cè)表，表明隨著反應(yīng)的進(jìn)一步進(jìn)行，新形成的“Cu-O-H”晶格與原有Cu₂O晶格之間的外延關(guān)系無(wú)法保持。

H₂或CO氧化還原的典型理論始于無(wú)氧相的形成和由化學(xué)物種誘導(dǎo)的表面重構(gòu)，例如位于（3, 0; 1, 1）表面固有原子列底部的氧位點(diǎn)上H原子的優(yōu)先吸附和Cu₂O七方體的形成。在CO₂RR電化學(xué)還原條件下，作者發(fā)現(xiàn)了一個(gè)獨(dú)特的“Cu-O-H”相作為還原的第一步，很難僅僅是由原子重組引起的。此外，缺乏Cu的表面結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了氧化表面Cu納米島的形成，被認(rèn)為是階段I的關(guān)鍵特征。

Structural evolution of Cu₂O nanocube electrocatalysts for the CO₂ reduction reaction. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108080.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108080.

7.?Nano Res.：K-改性MnO_δ催化劑：易制備、助煙塵燃燒

柴油不完全燃燒產(chǎn)生的顆粒物造成的空氣污染已成為一個(gè)嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題，可通過(guò)催化燃燒來(lái)解決。基于此，沈陽(yáng)師范大學(xué)趙震教授和于學(xué)華教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用水熱法合成了一系列具有不同微觀結(jié)構(gòu)的K改性MnO_δ催化劑。結(jié)果表明，所制備的催化劑對(duì)煙灰燃燒具有良好的催化性能，并且可以在低于400 °C的溫度下完全氧化煙灰。K_2-xMn₈O₁₆（K-OMS-2）具有優(yōu)異的NO氧化能力和Mn⁴⁺離子的豐度（Mn⁴⁺/Mn³⁺=1.24），具有良好的氧化還原能力，并且表現(xiàn)出比K₂Mn₄O₈（K-OL-1）更好的煙灰燃燒性能。K-OMS-2的T₁₀、T₅₀和T₉₀溫度分別為269、314和346 °C。K-OMS-2催化劑在五次催化循環(huán)后也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，T₁₀、T₅₀和T₉₀值分別保持在270±2、316±2和348±3 °C的范圍內(nèi)。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了催化劑表面對(duì)O₂、NO和NO₂的吸附，從分子水平上更廣泛地了解OMS-2的活性位點(diǎn)。K-OMS-2的(100)面，其相對(duì)較低的表面能量使其成為主要的反應(yīng)表面，被用作計(jì)算OMS-2(100)和氧缺陷d-OMS-2(100)表面的化學(xué)計(jì)量學(xué)基礎(chǔ)。OMS-2(100)表面含有5配位Mn陽(yáng)離子（Mn_5c）、2和3配位氧陰離子（O_2c和O_3c）。O_2c氧空位形成能為1.42 eV, O_3c氧空位形成能為2.30 eV，有利于O_2c空位的生成。

對(duì)于OMS-2(100)，氧可以吸附在Mn位點(diǎn)上，吸附能為-0.84 eV，鍵長(zhǎng)從1.24變?yōu)?.33 ?。d-OMS-2(100)對(duì)Mn位點(diǎn)和氧空位的吸附能分別為-0.66和-0.86 eV。O₂的鍵長(zhǎng)由1.24變?yōu)?.30 ?，表明氧空位比Mn_5c位點(diǎn)更有效地促進(jìn)O₂的吸附和激活。在OMS-2(100)和d-OMS-2(100)表面，NO吸附在Mn位點(diǎn)上，吸附能分別為-0.74和-0.82 eV，弱于共吸附氧。OMS-2(100)和d-OMS-2(100)表面的NO₂解吸是吸熱的，勢(shì)壘分別為1.24和0.65 eV，因此NO₂的解吸是速率限制步驟。

K_xMn_yO_δ-t₁₁₀催化劑上的兩種活性位點(diǎn)在煤煙氧化過(guò)程中起著至關(guān)重要的催化作用，即氧空位和Mn空位，氧空位的存在增強(qiáng)了氧的吸附，促進(jìn)了NO₂的形成和釋放，從而提高了催化活性。

K-modified MnO_δ catalysts with tunnel structure and layered structure: Facile preparation and catalytic performance for soot combustion. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5242-1.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5242-1.

8. Chem. Sci.：空位簇介導(dǎo)的表面活化促進(jìn)CO₂化學(xué)固定

鑒于環(huán)氧化物開(kāi)環(huán)在確定反應(yīng)速率中的關(guān)鍵作用，設(shè)計(jì)具有豐富活性位點(diǎn)的催化劑以促進(jìn)環(huán)氧化物吸附和C-O鍵斷裂對(duì)于高效生成環(huán)狀碳酸酯至關(guān)重要?；诖?，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)張曉東教授、王輝教授和張宏俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了以二維FeOCl為模型，通過(guò)空位簇工程在受限區(qū)域內(nèi)構(gòu)建電子供體和受體單元，以促進(jìn)環(huán)氧化合物的開(kāi)環(huán)。得益于這些優(yōu)點(diǎn)，具有Fe-Cl空位簇的FeOCl納米片表現(xiàn)出通過(guò)CO₂與環(huán)氧化物的環(huán)加成而增強(qiáng)的環(huán)狀碳酸酯生成。

通過(guò)原位DRIFTS測(cè)量，作者研究了Fe-Cl空位簇在CO₂與環(huán)氧化物環(huán)加成中的作用，其中催化劑和PO在413 K的0.3 MPa CO₂氣氛下在反應(yīng)室中混合。1047 cm^-1附近的峰值是歸因于C-O物種的對(duì)稱拉伸振動(dòng)，隨著反應(yīng)時(shí)間的增加而改善，證實(shí)了FeOCl-V_Fe-Cl對(duì)PO的顯著開(kāi)環(huán)。1409 cm^-1和1650 cm^-1附近的峰對(duì)應(yīng)于C-O鍵的對(duì)稱拉伸振動(dòng)和COO基團(tuán)的C=O物種的拉伸振動(dòng)，其增量證實(shí)了羰基中間體的形成。原位DRIFTS結(jié)果表明，CO₂與PO的環(huán)加成涉及Cl位對(duì)PO的碳原子的攻擊，導(dǎo)致開(kāi)環(huán)中間體的形成；CO₂插入導(dǎo)致碳酸鹽中間體的形成。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者揭示了缺陷類(lèi)型對(duì)樣品催化行為的影響。考慮到C-O-C環(huán)的打開(kāi)過(guò)程是CO₂與PO環(huán)加成的速率決定步驟。對(duì)于具有Cl空位和Fe-Cl空位簇的FeOCl板，TS能壘分別為106.6和66.7 kJ mol^-1，表明FeOCl-V_Fe-Cl納米片具有更大的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)活性。除CO₂外，F(xiàn)eOCl-V_Fe-Cl的能量勢(shì)壘滿足56.5 kJ mol^-1的能量上坡，低于FeOCl-V_Cl的能量上坡（84.9 kJ mol^-1）。從DFT模擬來(lái)看，F(xiàn)eOCl-V_Fe-Cl納米片上PO的CO₂環(huán)加成活性的增強(qiáng)可歸因于其較低的能量勢(shì)壘，由鹵素涂層表面上優(yōu)化的電子供體和受體單元引起。

Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO₂ Chemical Fixation. Chem. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2SC05596A.

https://doi.org/10.1039/D2SC05596A.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/f3e772a01c/

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