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索鎏敏/禹習(xí)謙ACS Energy Lett.: 一體式離子-電子雙載體導(dǎo)電骨架增厚全固態(tài)電極

由于復(fù)雜的異質(zhì)界面和彎曲的離子-電子傳輸路徑，單功能電子（碳）和離子（電解質(zhì)）導(dǎo)體導(dǎo)致傳統(tǒng)3D多孔電極中的離子-電子電荷傳輸不平衡。

在此，中科院物理所索鎏敏研究員、禹習(xí)謙研究員等人設(shè)計了一體化離子-電子雙載流子導(dǎo)電（DCC）框架，通過消除電荷傳輸不平衡來縮短離子-電子傳輸距離并改善動力學(xué)。與傳統(tǒng)的三相電極相比，兩相全固態(tài)正極（DCC/活性材料）利用了固態(tài)材料的特性。

DCC電極中電子和離子共享傳輸通道，從根本上解決了電子-離子傳輸不平衡問題并顯著降低了全固態(tài)電極的曲折度，可與現(xiàn)有商用液體電池電極的優(yōu)良標(biāo)準(zhǔn)相媲美。從微觀上看，只有三相電極中的三相異質(zhì)點(diǎn)才能同時滿足電化學(xué)反應(yīng)的電子和離子傳輸要求。相比之下，在DCC電極中，電化學(xué)反應(yīng)可以在兩相界面周圍發(fā)生，顯著增加反應(yīng)位點(diǎn)并形成反應(yīng)區(qū)，直流（DC）仿真顯示了這種差異。

圖1. 典型的三相鋰離子電極和一體式兩相DCC電極

這種一體式DCC正極策略首先在Mo₆S₈ -S混合全固態(tài)電極中得到證明，其中Mo₆S₈充當(dāng) DCC，消除電子和離子傳輸之間的不平衡并減少電極內(nèi)的異質(zhì)界面。在相同負(fù)載下，DCC電極的厚度僅為72 μm，三相電極的厚度為105 μm。

此外，Mo₆S₈/S正極表現(xiàn)出更高的容量，比典型的三相電極高約30%，這源于硫的更好容量和Mo₆S₈作為全電化學(xué)活性電極的額外容量。即使在0.5C以下，厚Mo₆S₈/S 電極電池也可以在第一個循環(huán)中達(dá)到 1160 mAh g^-1的容量。

因此，本文提出的一體化DCC電極具有更好的電荷轉(zhuǎn)移能力，預(yù)計提出的一體化離子電子DCC導(dǎo)電機(jī)制將為實現(xiàn)實用的厚全固態(tài)電極提供一種新的可行方法。

圖2. DCC正極與典型三相正極的電化學(xué)性能比較

All-in-One Ionic–Electronic Dual-Carrier Conducting Framework Thickening All-Solid-State Electrode, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02666

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