闡明全固態(tài)電池（ASSB）中固-固電極|電解質(zhì)界面的電-化學(xué)-機械耦合相互作用具有至關(guān)重要的意義，但非常具有挑戰(zhàn)性，目前仍缺乏精確的實驗表征和先進的建模技術(shù)。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、董杉木研究員及德國亥姆霍茲柏林材料與能源中心Chao Yang等人利用同步加速器X射線斷層掃描（SX-CT）、電化學(xué)阻抗譜（EIS）、飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）和有限元分析（FEA）建模共同用于解耦基于Li₁₀SnP₂S₁₂的ASSB中的電-化學(xué)-機械耦合作用。

其中，作者通過SX-CT清晰地觀察到了電化學(xué)誘導(dǎo)的界面相的生成、Li₁₀SnP₂S₁₂固態(tài)電解質(zhì)的意外機械變形及金屬鋰負(fù)極的反常蠕變行為，EIS測試證實了在電池靜置和電化學(xué)循環(huán)過程中其內(nèi)部阻抗都會逐漸增大的一致結(jié)果，TOF-SIMS測試則提供了電化學(xué)誘導(dǎo)形成的界面相內(nèi)部相關(guān)元素的超靈敏空間分布的信息。

圖1. 定制斷層掃描單元和光束線設(shè)置的示意圖

此外，F(xiàn)EA計算詳細(xì)說明了伴隨界面機械變形而演變的應(yīng)變/應(yīng)力，這是由電極|電解質(zhì)界面處的巨大體積變化引起的。而且，F(xiàn)EA還模擬了電解質(zhì)的形態(tài)變化對電勢場分布和離子通量的影響。這些結(jié)果表明：

1）由（電）化學(xué)反應(yīng)引起的界面體積變化可以引發(fā)固體電極和電解質(zhì)的機械變形；

2）整體電化學(xué)過程可以加速界面化學(xué)反應(yīng)；

3）重新配置的界面反過來影響電解質(zhì)內(nèi)的電勢分布和電荷傳輸。

總之，這些迄今為止尚未報道的基本發(fā)現(xiàn)有望極大地加深對固-固界面上復(fù)雜的電-化學(xué)-機械耦合相互作用的理解，并為設(shè)計更強大和可靠的界面以加速 ASSB的進一步發(fā)展提供啟發(fā)性的見解。

圖2. 電池內(nèi)電勢和離子通量密度的FEA分析結(jié)果

Clarifying the Electro-Chemo-Mechanical Coupling in Li₁₀SnP₂S₁₂ based All-Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103714