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蔚山科學(xué)技術(shù)院/延世大學(xué)AM：硫化物固態(tài)電解質(zhì)的通用溶液合成

硫化物固態(tài)電解質(zhì)(SEs)的濕化學(xué)可加工性為全固態(tài)電池提供了有趣的機會。到目前為止，硫化物SEs是從懸浮在溶劑中的固體前體（懸浮合成）或使用具有受限組成空間的SEs（溶液工藝）從均相溶液中濕法制備的。

韓國蔚山科學(xué)技術(shù)院Hyun-Wook Lee、Sang Kyu Kwak、延世大學(xué)Yoon Seok Jung等報告了一種通用的溶液合成方法，用于從前體制備硫化物SEs。

圖1 硫化物SEs前體在EDA-EDT助溶劑中的溶解結(jié)果

在這項工作中，1,2-乙二胺(EDA)和1,2-乙二硫醇(EDT)的二元混合物不僅對傳統(tǒng)前體（Li₂S、P₂S₅、LiCl和Na₂S）具有優(yōu)異的溶解能力，而且也可以溶解金屬硫化物（如GeS₂和SnS₂），其形成均相溶液的能力允許輕松合成具有高離子導(dǎo)電性的各類硫化物SEs，包括Li₁₀GeP₂S₁₂、Li₆PS₅Cl、Na₁₁Sn₂PS₁₂（30°C時分別為0.74、1.3和0.10 mS cm^?1）。拉曼光譜和理論計算表明，EDA-EDT對GeS₂的出色溶解能力是由于硫醇鹽陰離子的親核性強到足以解離Ge-S鍵。

圖2 使用EDA-EDT制備的Li6PS5Cl的表征

溶液合成SEs在TiS₂電極上的適用性得到了成功證明，研究顯示，采用溶液合成SEs的TiS₂電極表現(xiàn)出高可逆容量和穩(wěn)定的循環(huán)保持能力。

此外，簡單一鍋法合成的Na₂S- Na₁₁Sn₂PS₁₂-C納米復(fù)合材料在全固態(tài)Na-S電池中也得到了成功的應(yīng)用，與手動混合電極相比，Na₂S- Na₁₁Sn₂PS₁₂-C具有優(yōu)越的性能（在第二次循環(huán)中為 497 vs 287 mA h g^-1），這歸因于具有源自獨特溶液合成的緊密接觸的納米域。這項研究的結(jié)果將為全固態(tài)電池的可擴展合成和新軟化學(xué)引導(dǎo)超電子導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)提供新的機會。

圖3 全固態(tài)電池在30 °C下的電化學(xué)性能

Universal Solution Synthesis of Sulfide Solid Electrolytes Using Alkahest for All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200083

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