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改善光催化劑的光生電荷分離是提高光催化劑催化性能的關(guān)鍵。增強電荷分離需要精確調(diào)節(jié)還原位點和氧化位點之間的界面能，同時不損害表面反應(yīng)的動力學和選擇性。有研究表明，光催化劑上還原位點的肖特基勢壘是限制電荷分離和進一步提高光催化性能的一個主要障礙。因此，有效降低還原位點的肖特基勢壘對于顆粒光催化劑性能提升具有重要意義。

基于此，浙江大學褚馳恒和日本中央大學Pan Zhenhua等通過在BiVO₄上負載CoO_x氧化助催化劑和核-殼Ag/Pd還原助催化劑CoO_x/BiVO₄/(Ag/Pd)，有效降低了BiVO₄{010}面的肖特基勢壘，增強了催化劑的光生電荷分離。

研究人員比較了不同顆粒物光催化劑在純水中和可見光照射下(λ>400nm)的光催化產(chǎn)氫性能。

結(jié)果表明，在20分鐘內(nèi)，CoO_x/BiVO₄/(Ag/Pd)上H₂O₂的產(chǎn)量達到520 μM；當核/殼結(jié)構(gòu)逆轉(zhuǎn)(即Pd核和Ag殼，表示為CoO_x/BiVO₄/(Pd/Ag))時，光催化H₂O₂生產(chǎn)速率顯著降低，說明在{010}面形成BiVO₄/Ag是提高光催化H₂O₂生成能力的關(guān)鍵。

Au(5.1 eV)和Rh(5.0 eV)的功函數(shù)均高于Ag(4.3 eV)，但低于Pd(5.6 eV)，理論上Au和Rh也應(yīng)該能夠降低{010}面上的肖特基勢壘。

為了進一步顯示調(diào)節(jié)界面能量對改善光合作用性能的有效性，研究人員在BiVO₄上構(gòu)建了Au/Pd和Rh/Pd核/殼結(jié)構(gòu)助催化劑。

性能測試結(jié)果顯示，光催化產(chǎn)生的過氧化氫與金屬功函數(shù)顯示出明顯的負相關(guān)，進一步證明了降低肖特基勢壘對增強電荷分離和光合作用性能的有效性。

此外，研究人員將表面能調(diào)節(jié)策略在C₃N₄和TiO₂上得到了進一步驗證。實驗結(jié)果顯示，C₃N₄/(Ag/Pd)和TiO₂/(Ag/Pd)催化生成H₂O₂的活性分別是C₃N₄/Pd和TiO₂/Pd的1.7倍和1.4倍，這證明了表面能調(diào)節(jié)策略的一般性。

還有就是，C₃N₄和TiO₂的增強作用弱于BiVO₄，這是因為沉積的Ag沒有將不同面上的能量進行空間分離，可能會干擾附近氧化中心的能量，從而降低光催化劑的整個電荷分離過程。

基于上述結(jié)果，研究人員提出了一種有效的界面能調(diào)節(jié)的一般策略：1.應(yīng)用面工程來空間分離電子和空穴積累的表面能；2.選擇性地沉積金屬/金屬氧化物物質(zhì)，以調(diào)節(jié)電荷分離的表面能。

A General Interfacial-energetics-tuning Strategy for Enhanced Artificial Photosynthesis. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35502-z

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Nature子刊：界面能調(diào)整策略，有效增強光催化劑電荷分離

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