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趙景祥/崔小強(qiáng)Chem. Eng. J.：高價Zr摻合NiP促進(jìn)高效、穩(wěn)定的全水解

隨著環(huán)境問題的加劇和能源短缺，開發(fā)環(huán)境友好、可持續(xù)的能源已成為當(dāng)務(wù)之急。氫被認(rèn)為是理想的可再生清潔能源，電解水作為最具發(fā)展前景和經(jīng)濟(jì)效益的綠色制氫策略受到了廣泛關(guān)注。

析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)是電解水中主要的兩種半反應(yīng)，但其實(shí)際應(yīng)用受到反應(yīng)動力學(xué)緩慢的嚴(yán)重限制。貴金屬(如Pt、Ru)被認(rèn)為是最優(yōu)異的HER和OER催化劑，然而，它們的高成本和稀缺性嚴(yán)重限制了其的廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)廉價、高效的基于非貴金屬的雙功能電催化劑至關(guān)重要。

因此，哈爾濱師范大學(xué)趙景祥和吉林大學(xué)崔小強(qiáng)（共同通訊）等人通過在Ni₂P中摻雜高價Zr(Zr_xNi_2-xP)來降低反應(yīng)中間體的能壘來解決目前存在的問題。

采用三電極體系，在1 M KOH中評估了不同催化劑的HER性能。值得注意的是，Zr_0.1Ni_1.9P/NF催化劑在10 mA cm^-2和300 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為68 mV和286 mV，遠(yuǎn)低于Ni₂P/NF (108 mV和368 mV)。

更重要的是，在300 mA cm^-2的高電流密度下，Zr_0.1Ni_1.9P/NF的過電位還低于貴金屬Pt/C (307 mV)。雖然Zr_0.1Ni_1.9P/NF在10 mA cm^-2下的HER活性低于貴金屬基材料Pt/C/NF (46 mV)，但與最近報道的非貴金屬電催化劑相比，Zr_0.1Ni_1.9P/NF的性能仍然十分優(yōu)異。

此外，Zr_0.1Ni_1.9P/NF催化劑也顯示出優(yōu)異的OER性能，在10 mA cm^-2和300 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為239 mV和395 mV，遠(yuǎn)優(yōu)于Ni₂P/NF(278 mV和440 mV)和貴金屬RuO₂(483 mV @ 300 mA cm^-2)。

同時，與最近報道的非貴金屬OER催化劑相比，Zr_0.1Ni_1.9P/NF在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位要低得多。

在雙電極體系中，將Zr_0.1Ni_1.9P/NF電催化劑同時作為陰極和陽極進(jìn)行全水解。在10 mA cm^-2的電流密度下(1 M KOH)，Zr_0.1Ni_1.9P/NF|| Zr_0.1Ni_1.9P/NF所需的電壓僅為1.54 V。

雖然Zr_0.1Ni_1.9P/NF||Zr_0.1Ni_1.9P/NF的全水解性能并不優(yōu)于Pt/C/NF||RuO₂/NF (1.50 V)，但與最近報道的雙功能催化劑相比仍然非常具有競爭力。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Zr的摻雜有效地調(diào)節(jié)了Ni₂P的電子結(jié)構(gòu)，加速了H₂O的吸附和解離。

此外，Zr_0.1Ni_1.9P中的Ni和P位點(diǎn)上的氫吸附吉布斯自由能要比Ni₂P小得多，說明Zr的摻雜促進(jìn)了H的吸附和脫附。同時在Zr_0.1Ni_1.9P中，Ni位點(diǎn)具有最小的氫吸附吉布斯自由能說明Ni位點(diǎn)是活性位點(diǎn)。

通過DFT計算還探究了OER機(jī)制，OER過程的電位決定步驟為O^*→OOH^*，并且Zr_0.1Ni_1.9P的自由能變化遠(yuǎn)低于Ni₂P，說明加入Zr加速了OER過程。上述結(jié)論證實(shí)了Zr的摻雜確實(shí)加快了全水解的反應(yīng)動力學(xué)。

該工作強(qiáng)調(diào)了高價Zr的摻雜對提高催化劑的本征催化活性的影響，并為設(shè)計高性能電催化劑提供了新的思路。

High-Valence Zr-Incorporated Nickel Phosphide Boosting Reaction Kinetics for Highly Efficient and Robust Overall Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.140908.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140908.

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