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高壓鋰金屬電池（LMBs）被認(rèn)為是下一代高能量密度存儲(chǔ)設(shè)備，可應(yīng)用于電動(dòng)汽車、太空探索、海底作業(yè)和電網(wǎng)規(guī)模存儲(chǔ)等廣泛領(lǐng)域。不幸的是，它們的實(shí)際應(yīng)用受到商業(yè)碳酸酯電解液的一些缺陷限制，包括易燃性、低氧化穩(wěn)定性、窄溫度工作窗口和鋰枝晶生長(zhǎng)。

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳曉東、許晶晶、江西省納米技術(shù)研究院劉美男等通過將二氟（草酸根）硼酸鋰（LiDFOB）溶解在N-甲基-N-甲氧基乙基-吡咯烷雙（三氟甲基磺酰）亞胺（[MEMP][TFSI]）離子液體（IL）和1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙醚（HFE）中，制備了一種新型超低濃度電解液（ULCE，0.1 m）。

圖1 溶劑化結(jié)構(gòu)和電極表面化學(xué)示意圖

選擇 LiDFOB 作為鋰鹽是因?yàn)樗哂辛己玫臒岱€(wěn)定性，對(duì)鋁集流體具有良好的鈍化能力，并且有利于產(chǎn)生低阻抗的SEI；而[MEMP][TFSI] IL溶劑具有不燃性、良好的電化學(xué)穩(wěn)定性、低熔點(diǎn)和高沸點(diǎn)；此外，HFE稀釋劑具有低粘度和低熔點(diǎn)的優(yōu)勢(shì)。

因此，這種先進(jìn)的ULCE具有令人印象深刻的優(yōu)點(diǎn)，包括低成本、不易燃、寬工作溫度（-100 至 +70 °C）和高電化學(xué)窗口（5.75 V）。同時(shí)，由于MEMP+ 陽(yáng)離子的陽(yáng)離子屏蔽和DFOB-和TFSI-陰離子優(yōu)先分解形成的堅(jiān)固固體電解質(zhì)界面的綜合作用，它有助于抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。

圖2 半電池性能

研究顯示，ULCE在Li/Cu電池中表現(xiàn)出約99%的高平均 CE，在Li/Li對(duì)稱電池中也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)。此外，值得注意的是，采用ULCE的 LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (NCM622)/Li電池在4.5 V的高電壓和-60至70 °C的寬溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出出色的性能。這項(xiàng)工作揭示了Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和電極/電解質(zhì)界面調(diào)制的設(shè)計(jì)，并為設(shè)計(jì)用于低成本、高安全性和寬溫LMBs的先進(jìn)電解液提供了一種有前景的策略。

圖3 NMC622/Li電池性能

Advanced Ultralow-Concentration Electrolyte for Wide-Temperature and High-Voltage Li-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112598

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吳曉東/許晶晶/劉美男AFM：超低濃度（0.1 M）耐高壓寬溫電解液

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