Alexis T. Bell教授，現(xiàn)任加州大學伯克利分?；は礑ow Professor of Sustainable Chemistry，勞倫斯伯克利國家實驗室Faculty Senior Scientist，美國科學院院士、美國工程院院士、美國藝術(shù)與科學院院士、美國科學進步會會士、日本促進科學學會會士、俄羅斯科學院西伯利亞分院榮譽教授、中國科學院愛因斯坦講席教授。歷任加州大學伯克利分校化工系主任、化學學院院長等職務。此外，Alexis T. Bell教授是國際公認的在催化反應機制與動力學、原子和分子水平的催化活性中心表征研究的領導者，在2008年被提名為“百名現(xiàn)代化學工程師”（One Hundred Engineers of the Modern Era）之一。Bell課題組的主要研究方向為催化劑活性中心組份和結(jié)構(gòu)的識別，并對如何限制整體催化劑活性和選擇性的基本過程加以解釋。這些研究涉及到許多實驗和理論方法的應用，其中大部分是由Bell及其合作者提出的。他的主要研究重心為甲醇和乙醇氧化羰基化、烷烴氧化脫氫和烯烴的環(huán)氧化反應等。他還在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化燃料和電化學CO₂固定領域開拓了新的方向。

利用可再生能源產(chǎn)生電能對H₂O和CO₂進行電化學轉(zhuǎn)化，為將CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學品和燃料提供了一條可持續(xù)的途徑。銅（Cu）基催化劑是一種最有希望的CO₂還原催化劑（CO₂R）。研究發(fā)現(xiàn)，Cu的表面結(jié)構(gòu)及其附近的微環(huán)境都會影響Cu生成C₂₊產(chǎn)物的活性和選擇性。通過重構(gòu)光滑表面或還原氧化銅或氮化銅產(chǎn)生的粗糙Cu表面有低配位位點，這些位點對形成C₂₊產(chǎn)物具有特別的活性和選擇性。雖然在高電解液pH下可進一步提高C₂₊產(chǎn)物的選擇性，但由于CO₂與OH^–反應生成HCO₃^–和CO₃^2-，導致Cu表面附近的CO₂濃度大幅降低。

此外，離子導電聚合物（離聚物）可以改變CO₂、H₂O、OH^–和H⁺的局部濃度，但離聚物對CO₂R的影響知之甚少，并且對于離聚物膜如何影響CO₂R的解釋也不一致。因此，有必要系統(tǒng)地了解離聚物層是如何通過改變背景電荷、反離子和離子交換容量等性質(zhì)來影響CO₂R，從而調(diào)整Cu催化劑附近的化學微環(huán)境，以實現(xiàn)最佳C₂₊產(chǎn)物形成。

近日，美國加州大學伯克利分校Alexis T. Bell院士（通訊作者）等人報道了離聚物層可用于為Cu基催化劑上的選擇性生成C₂₊產(chǎn)物創(chuàng)造有利的微環(huán)境。為了充分闡明離聚物對局部Cu催化劑微環(huán)境的影響，作者使用雙層陽離子和陰離子導電離聚物涂層系統(tǒng)地探索和優(yōu)化了這種微環(huán)境，分別通過Donnan排斥控制局部pH值和通過離聚物特性控制CO₂/H₂O比值。當這種量身定制的微環(huán)境與脈沖電解相結(jié)合時，可以進一步提高局部CO₂/H₂O比值和pH值，從而選擇性地產(chǎn)生C₂₊產(chǎn)物。

實驗測定發(fā)現(xiàn)，利用該策略使得法拉第效率（FE）達到了90%，而H₂的FE僅為4%，比裸Cu上的靜電電解增加了250%。這些結(jié)果強調(diào)了調(diào)整催化劑微環(huán)境作為提高電化學合成整體性能的手段的重要性。

離聚物涂層Cu對CO₂R的影響

Tailored catalyst microenvironments for CO₂ electroreduction to multicarbon products on copper using bilayer ionomer coatings.Nature Energy, 2021, DOI: 10.1038/s41560-021-00920-8.