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馮新亮院士Angew: 創(chuàng)紀錄！高達94.2%能效的可充電鋁胺電池！

由于鋁金屬的高可持續(xù)性和三電子轉(zhuǎn)移特性，可充電鋁電池（RAB）長期以來一直受到追捧。然而，可充電鋁電池的氧化還原化學性質(zhì)有限，這限制了正極材料的探索。

在此，德累斯頓工業(yè)大學馮新亮教授等人為鋁電池引入了新的季銨化化學，即展示了一種使用芳香胺家族作為正極材料的RAB。胺的季銨化通過原位電化學（EC）和光譜電化學（SEC）測量得到證實，其中在氧化過程中胺的季銨化需要形成N（自由基）陽離子（R₃N?⁺或R₄N⁺）和陰離子鋁絡合物（AlCl₄^–）的可逆儲存。

研究表明，苯基取代基在通過電子離域穩(wěn)定生成的N自由基陽離子方面起關(guān)鍵作用，賦予胺分子高氧化還原活性（快速動力學和高容量）。在循環(huán)過程中反應性胺分子的進一步低聚抑制溶解到電解液中，使胺電極高度可逆、高效且穩(wěn)定地用于陰離子存儲。

圖1. 胺分子的電化學行為和表征

因此，所構(gòu)建的Al-(N4)n電池具有135 mAh g^-1的高可逆容量、出色的循環(huán)壽命（4000次循環(huán)）以及快速充電能力（3分鐘）。該Al-(N4)n電池的電壓滯后在0.1 A g^-1時低至73 mV，導致RAB中的能量效率達到創(chuàng)紀錄的94.2%。

此外，室溫下充滿電的Al-(N4)n電池在開路放置2天后仍保持94.7% 的容量，優(yōu)異的抗自放電行為可歸因于(N4)n的低溶解度、AlCl₄^–和N陽離子位點之間的強離子鍵及中等工作電壓。這項研究的結(jié)果拓寬了可用的化學成分并豐富了RAB活性材料的選擇，季銨化化學還可以很容易地擴展到其他多價金屬電池。

圖2. Al-(N4)n電池的電化學性能

An Efficient Rechargeable Aluminium-Amine Battery Working Under Quaternization Chemistry, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202116194

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