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Nature Energy：壓力定制的鋰沉積和溶解實現(xiàn)高性能鋰金屬電池

鋰（Li）的無規(guī)則增長是可充鋰金屬電池庫侖效率低、循環(huán)壽命短和安全隱患的主要原因。旨在獲得大顆粒鋰沉積物的策略已被廣泛探索，但實現(xiàn)理想的鋰沉積物仍然是一個挑戰(zhàn)，這種鋰沉積物由無縫堆積在電極上的大鋰顆粒組成，并且可以可逆地沉積和剝離。

美國加州大學圣地亞哥分校孟穎、Chengcheng Fang、愛達荷國家實驗室Boryann Liaw等結合3D低溫聚焦離子束掃描電子顯微鏡(cryo-FIB-SEM)、低溫透射電子顯微鏡 (cryo-TEM)、滴定氣相色譜(TGC)₄和分子動力學(MD)模擬，闡明了如何利用堆壓來精確控制鋰沉積和溶解，以實現(xiàn)高性能可充鋰金屬電池，從而克服傳質(zhì)瓶頸。

圖1 壓力對鋰金屬負極CE和沉積形貌影響的定量研究

通過系統(tǒng)研究堆壓對鋰沉積物物理形態(tài)和化學成分的影響，作者確定了堆壓調(diào)節(jié)鋰成核和生長的兩種方式：首先，通過改變鋰頂表面的表面能，在微觀尺度上調(diào)整有利的鋰生長方向；其次，通過施加機械約束在納米尺度上致密化鋰沉積物。研究發(fā)現(xiàn)堆壓對SEI結構和組件的影響可以忽略不計。

圖2 壓力對鋰成核和生長影響的MD模擬和圖解

在剝離過程中，電池堆壓在保持電子傳導通路和最小化非活性鋰的形成方面起著關鍵作用，而電化學沉積的鋰儲層是保持致密鋰結構及其循環(huán)可逆性的關鍵。

基于定量理解，實現(xiàn)了具有理想柱狀形態(tài)和最小表面積的超致密鋰沉積（電極密度為 99.49%），并使其在循環(huán)中高度可逆，且無活性鋰形成最少，從而提高了在快速充電條件(4 mA cm^–2)和室溫下的CE（> 99%)。這種壓力定制的高度可逆鋰金屬負極可能有助于釋放高能鋰金屬電池在快充和寬溫工作方面的潛力。

圖3 壓力對鋰剝離過程的影響

Pressure-tailored lithium deposition and dissolution in lithium metal batteries. Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00917-3

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