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?武大JACS: MOF中創(chuàng)建“分子隔間”，實(shí)現(xiàn)可見光驅(qū)動(dòng)高效CO2全面轉(zhuǎn)化

在自然光合作用中，區(qū)室化蛋白質(zhì)的空間排列和連通性對(duì)于光誘導(dǎo)電子的有效產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移至關(guān)重要，有助于提高葉綠體的整體性能。受上述啟發(fā)，在固體材料中創(chuàng)建這樣的“分子隔間”可能會(huì)產(chǎn)生協(xié)同作用，因此會(huì)提高催化劑的催化性能。然而，在分子水平上精確控制功能組分的空間排列和連通性仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，武漢大學(xué)鄧鶴翔和江卓等在MOF孔內(nèi)精確地生長窄帶半導(dǎo)體WO₃及其水合物的納米顆粒(WO₃·H₂O-MIL-100-Fe)以構(gòu)建“分子隔間”，其能夠利用可見光(420-780 nm)有效催化CO₂轉(zhuǎn)化為其他高附加值產(chǎn)物。

WO₃和WO₃·H₂O納米粒子的空間排列及其與MOFs的連接性對(duì)整體光催化性能至關(guān)重要。對(duì)于24% WO₃·H₂O-MIL-100-Fe，所有WO₃·H₂O納米顆粒均排列在MOF的2.5 nm中孔中，在可見光下CO₂轉(zhuǎn)化率為0.49 mmol·g^-1·h^-1，總消耗電子數(shù)(TCEN)為2.2 mmol·g^-1·h^-1。

更重要的，在整個(gè)氧化還原反應(yīng)中，總消耗的光生空穴與光生電子的比例幾乎呈化學(xué)計(jì)量比，顯示出該催化劑有效的電荷分離。此外，24% WO₃·H₂O-MIL-100-Fe在420 nm的表觀量子效率(AQE)為1.5%，優(yōu)于大多數(shù)用于CO₂光還原的催化劑。

研究人員通過一系列光譜和電化學(xué)分析分析揭示了分子隔間的催化機(jī)理：

1.在可見光照射下，WO₃和WO₃·H₂O納米粒子產(chǎn)生光生電子和空穴；

2.光生電子擴(kuò)散到納米粒子表面與在界面處MOF產(chǎn)生的光生空穴復(fù)合；

3.在MOF上產(chǎn)生的光生電子轉(zhuǎn)移到CO₂上以激活CO₂。較高的WO₃·H₂O用量并不能保證較高的光催化性能，只有當(dāng)較小的中孔被占據(jù)時(shí)，CO₂還原速率才最高，這再次說明了空間布局的重要性。

此外，WO₃·H₂O-MIL-100-Fe復(fù)合物中的配位水被發(fā)現(xiàn)對(duì)高催化活性至關(guān)重要，其能夠被緩慢釋放以加速光生空穴的消耗。

Molecular Compartments Created in Metal–Organic Frameworks for Efficient Visible-Light-Driven CO₂ Overall Conversion. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c10687

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/cacbf74eb2/

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