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Maria Forsyth/孟穎EES: 基于醚類輔助離子液體電解質(zhì)實現(xiàn)高壓鋰金屬電池

未來的可充電鋰金屬電池（LMB）需要合理的電解液設(shè)計來穩(wěn)定電解液與鋰金屬負極和高壓正極之間的界面，這仍然是在LMB中實現(xiàn)高循環(huán)性能的最大挑戰(zhàn)。

在此，澳大利亞迪肯大學Maria Forsyth教授、美國加州大學圣迭戈分校孟穎教授等人報道了一種醚類物質(zhì)輔助的離子液體電解質(zhì)，其具有優(yōu)異的鋰金屬沉積、高電壓（5V）穩(wěn)定性和不可燃性。作者證明了將醚溶劑1,2二甲氧基乙烷（DME）添加到基于N-甲基、N-丙基吡咯烷雙（氟磺?；﹣啺返母咪圎}濃度電解液中，可通過鋰溶劑化殼配位環(huán)境的變化增強離子動力學。

離子液體電解質(zhì)中添加20 wt%的DME在離子電導(dǎo)率、鋰擴散率和鋰電鍍/剝離動力學方面具有最佳改善，從而為鋰金屬/LFP（3.5 V）電池帶來穩(wěn)定的高倍率循環(huán)。此外，作者在下一代高能量密度、高電壓正極（NMC811，4.4 V級和NMC622，4.3 V級）的長期循環(huán)中展示了這種有前途的電解質(zhì)系統(tǒng)，以利用其高電化學穩(wěn)定性。

圖1. 基于該電解質(zhì)的LMB的電化學性能

具體而言，在室溫和高溫下二者均表現(xiàn)出高庫侖效率（>99.5%），且NMC622|Li電池具有3.8 mAh/cm²的高實際面積容量，100次循環(huán)后的容量保持率為 91%。低溫聚焦離子束 SEM（Cryo-FIB/SEM）圖像和通過滴定氣相色譜（TGC）方法確定的非活性鋰和SEI形成的量化表明，醚類物質(zhì)添加的離子液體化學能夠?qū)崿F(xiàn)理想的鍍鋰微結(jié)構(gòu)，具有高堆積密度、最小的“死”或非活性鋰形成和無枝晶的長期循環(huán)。

除了對循環(huán)電極表面的XPS研究外，作者還通過分子動力學（MD）模擬證明了添加DME后電解質(zhì)界面化學的變化在緊湊穩(wěn)定SEI的形成中起決定性作用。鋰負極SEI層富含氟化物和氧化物基無機物質(zhì)，有助于穩(wěn)定循環(huán)而不會產(chǎn)生任何鋰枝晶。這項研究介紹了一種更安全的電解質(zhì)技術(shù)，適用于下一代LMB的實際應(yīng)用。

圖2. 通過MD模擬進行電解質(zhì)界面分析

Interphase control for high performance lithium metal batteries using ether aided ionic liquid electrolyte, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE02929K

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