鋰硫電池(LSBs)仍然受到多硫化物(LiPSs)穿梭效應(yīng)的嚴(yán)重阻礙,導(dǎo)致硫利用率低和壽命縮短。具有定制多孔結(jié)構(gòu)和催化位點(diǎn)的主體的優(yōu)化設(shè)計(jì)有望解決這個(gè)問(wèn)題。在此,廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘教授、張琪等人在金屬-有機(jī)骨架 (MOF) 衍生的具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的硫主體中精心設(shè)計(jì)了Bi/Bi2O3異質(zhì)結(jié)構(gòu)(Bi/Bi2O3@C@G),既可用作硫主體,又可促進(jìn)LiPS的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。作者對(duì)該異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電化學(xué)影響進(jìn)行了深入研究,并與具有單一組分的主體(Bi@C@G和Bi2O3@C@G)進(jìn)行了比較。結(jié)果表明,形成的Bi/Bi2O3異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面處存在大量活性位點(diǎn),此外,Bi2O3對(duì)LiPSs有很強(qiáng)的吸附作用;Bi提供更好的導(dǎo)電性和更高的氧化還原活性,促進(jìn)了LiPSs轉(zhuǎn)化過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移。圖1. Bi/Bi2O3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建及其對(duì)LiPS吸附和催化轉(zhuǎn)化的影響因此,基于Bi/Bi2O3@C@G-S電極組裝的LSB能夠有效地阻止LiPSs的穿梭,提高硫的利用率,從而提高了電池的性能。這種LSB在200次循環(huán)后具有1190 mAh g-1的高可逆性,0.2 C下的容量保持率為95%,1 C下1000次循環(huán)后的高放電容量為740.8 mAh g-1,每循環(huán)的衰減率低至0.022%。此外,即使在8.1 mAh cm-2的高硫負(fù)載量下,6.6 mAh cm-2的高面積容量也可以保持100次以上。這項(xiàng)研究提供了一種制備功能性硫主體材料的方法,有望啟發(fā)未來(lái)用于先進(jìn)LSB的催化多孔正極材料的發(fā)展。圖2. 基于Bi/Bi2O3@C@G-S電極的LSB電化學(xué)性能Constructing Heterogeneous Structure in Metal-Organic Framework-Derived Hierarchical Sulfur Hosts for Capturing Polysulfides and Promoting Conversion Kinetics, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c07820