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強(qiáng)氧化劑中間體和充放電過(guò)程中副產(chǎn)物的形成是鋰氧電池（LOB）降解的主要挑戰(zhàn)，研究維持正極催化劑穩(wěn)定性并避免形成副產(chǎn)物的簡(jiǎn)便方法對(duì)于LOB的開(kāi)發(fā)至關(guān)重要。

在此，西南民族大學(xué)麥賢敏教授、山東大學(xué)黨鋒教授等人制備了一種源自鋸末的碳催化劑并對(duì)其進(jìn)行表面磷化處理以抑制碳與電解液/中間產(chǎn)物之間的腐蝕，這可以防止寄生反應(yīng)形成副產(chǎn)物，并提高LOB中碳催化劑的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算表明，P摻雜位點(diǎn)可作為L(zhǎng)OB中碳正極的長(zhǎng)循環(huán)和高倍率穩(wěn)定性的腐蝕保護(hù)劑和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)促進(jìn)劑。摻雜的P原子將優(yōu)先取代吡咯-N位點(diǎn)中的N原子以形成石墨P-N位點(diǎn)，而不是石墨P-C位點(diǎn)。同時(shí)，石墨P-C和石墨P-N位點(diǎn)對(duì)于中間體LiO₂的形成具有較寬的電壓范圍，導(dǎo)致放電產(chǎn)物L(fēng)i_2-xO₂的形成。

此外，石墨P-N位點(diǎn)增強(qiáng)了碳基底的電子傳導(dǎo)性，可防止碳催化劑腐蝕副產(chǎn)物L(fēng)i₂CO₃的形成從而實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. SPC催化劑的合成示意圖、優(yōu)勢(shì)及表征

因此，鋸末衍生的P摻雜催化劑（SPC-1/SPC-2）在200 mA g^-1的電流密度下最大放電容量為20 287.5 mAh g^-1，電極的放電容量隨著P含量的增加而增加，同時(shí)沒(méi)有P摻雜的SC電極僅表現(xiàn)出8952.1 mAh g^-1的放電容量。

此外，與SPC-1（175次循環(huán)）和 SC（97次循環(huán)）電極相比，SPC-2正極在2.3~4.6 V的電壓窗口及200 mA g^-1下表現(xiàn)出出色的226次循環(huán)穩(wěn)定性。同時(shí)，SPC-2在400 mA g^-1下可循環(huán)161次，在600 mA g^-1下可循環(huán)121次，在800 mA g^-1下可循環(huán)75 次。總體而言，表面磷化顯著有助于提高倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性并抑制LOB碳電極的過(guò)電位，而源自天然木材的多孔結(jié)構(gòu)為氧氣和離子傳輸提供了充足的路徑。

圖2. 三種鋰氧電池正極的性能對(duì)比

Surface Phosphatization for a Sawdust-Derived Carbon Catalyst as Kinetics Promoter and Corrosion Preventer in Lithium–Oxygen Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111546

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麥賢敏/黨鋒AFM: 表面磷化的鋸末衍生碳電催化劑助力高性能鋰氧電池

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