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晏成林/馬仁志/盧學(xué)毅ACS Nano: 基于異質(zhì)結(jié)中的內(nèi)置電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)卓越的鈉存儲(chǔ)

鈉離子電池（SIBs）作為一種有吸引力的鋰離子電池（LIBs）的替代能源，由于鈉的高自然豐度而備受關(guān)注。然而，鈉離子具有更大的原子量和離子半徑，導(dǎo)致其傳輸動(dòng)力學(xué)更加遲緩、體積膨脹更加劇烈。因此，迫切需要減輕過(guò)度的體積變化及提高其可逆容量和電導(dǎo)率。

在此，蘇州大學(xué)晏成林教授、中山大學(xué)盧學(xué)毅副教授及日本國(guó)立材料科學(xué)研究所（NIMS）馬仁志研究員、Takayoshi Sasaki等人報(bào)道了一種可以加速離子和電荷轉(zhuǎn)移的原子界面電場(chǎng)的合理構(gòu)建策略，從而實(shí)現(xiàn)卓越的鈉存儲(chǔ)。該內(nèi)置電場(chǎng)是通過(guò)組裝單層鈮酸鈦（TiNbO₅）納米片和通過(guò)交替靜電堆疊還原氧化石墨烯（rGO）形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的，TiNbO₅和rGO產(chǎn)生異質(zhì)結(jié)構(gòu)的雜化過(guò)程如圖1所示。

研究表明，與簡(jiǎn)單的金屬氧化物相比，鈮酸鈦中多價(jià)陽(yáng)離子的存在有助于提高比容量。特別值得注意的是，TiNbO₅和石墨烯中的不平衡表面電荷分布產(chǎn)生了通過(guò)掃描開(kāi)爾文探針顯微鏡（SKPM）可視化的內(nèi)置電場(chǎng)，從而加速了鈉離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。

圖1. TiNbO₅/rGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成示意圖

作者將所有納米片樣品都用作鈉離子電池的負(fù)極材料，以評(píng)估其電化學(xué)活性。在電場(chǎng)的作用下，TiNbO₅/rGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)在0.05 A g^-1的電流密度下提供了 245 mAh g^-1的高可逆比容量和3000次循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)壽命，每循環(huán)的容量衰減低至 0.0004%。此外，DFT計(jì)算表明，~0.01e從石墨烯轉(zhuǎn)移到 HTiNbO₅，這將在界面處誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)的形成，并使鈉離子在原子界面處通過(guò)相互連接的遷移路徑擴(kuò)散。

同時(shí)，由于本征電荷再分布，電子電導(dǎo)率也大大提高。受益于這些優(yōu)勢(shì)，所制備的TiNbO₅/rGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的鈉離子存儲(chǔ)性能。總之，這項(xiàng)研究揭示了人工異質(zhì)結(jié)構(gòu)在鈉存儲(chǔ)中的優(yōu)越性，可以擴(kuò)展到其他類型的電化學(xué)能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)。

圖2. TiNbO₅/rGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)的儲(chǔ)鈉性能

Accelerated Ionic and Charge Transfer through Atomic Interfacial Electric Fields for Superior Sodium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c00089

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