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南策文院士/李亮亮EnSM：熱電化學(xué)處理改善聚合物電解質(zhì)/鋰金屬界面

基于聚合物的固態(tài)電解質(zhì)因其在固態(tài)鋰金屬電池中的潛在應(yīng)用而備受關(guān)注，因為它們具有柔韌性、與電極良好的界面接觸、低成本和易于放大等優(yōu)點。然而，聚合物基電解質(zhì)的熱響應(yīng)仍然是主要關(guān)注點之一。

清華大學(xué)南策文院士、李亮亮等徹底研究了基于聚偏二氟乙烯(PVDF)的聚合物電解質(zhì)和鋰金屬之間的界面穩(wěn)定性的熱響應(yīng)。

圖1 PVDF基聚合物電解質(zhì)與鋰金屬界面的熱響應(yīng)分析

研究發(fā)現(xiàn)，鋰對稱電池可以在最佳溫度下以低極化電壓和長壽命循環(huán)。電解液中的Li⁺、DMF和FSI-的化學(xué)環(huán)境不會因?qū)㈦娊庖杭訜岬?20 °C以下而發(fā)生太大變化，因此，它們與界面穩(wěn)定性的溫度依賴性無關(guān)。

但是，當(dāng)溫度從30升高到60和90 ℃時，電解質(zhì)和鋰金屬之間形成的界面層具有較大差異，在60°C時電解質(zhì)與鋰金屬形成的界面層均勻薄且表面光滑，而在30或90°C形成的界面層厚度不均勻或出現(xiàn)裂紋。因此可知，由于界面擴(kuò)散動力學(xué)和電化學(xué)反應(yīng)速率的變化，界面層的結(jié)構(gòu)、均勻性和厚度隨溫度而變化。

圖2 不同溫度下形成的界面層的組成和結(jié)構(gòu)

除了溫度外，影響電化學(xué)反應(yīng)速率的電流密度在調(diào)節(jié)界面層的形態(tài)方面也起著至關(guān)重要的作用。受益于在最佳溫度（~60°C）和0.3 mA cm^-2的電流密度下原位形成的界面層，在30°C下循環(huán)的鋰對稱電池在0.3 mA cm^-2下實現(xiàn)了2600 h的超長循環(huán)壽命。

因此，通過熱電化學(xué)處理形成的界面層，提高了LiFePO₄||Li固態(tài)鋰金屬電池的循環(huán)性能。這項研究的發(fā)現(xiàn)為穩(wěn)定PVDF基聚合物電解質(zhì)與鋰負(fù)極之間的界面提供了一種有效途徑，即通過合理的熱電化學(xué)處理和界面化學(xué)的微調(diào)原位形成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面，同時還將為固態(tài)鋰金屬電池中的鋰負(fù)極保護(hù)提供新的思路。

圖3 熱電化學(xué)處理

Significantly improved interface between PVDF-based polymer electrolyte and lithium metal via thermal -electrochemical treatment. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.034

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