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陳飛/徐斌Small：高離子電導(dǎo)超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)凝膠聚合物電解質(zhì)

基于聚合物的固態(tài)電解質(zhì)(PSE)因其安全、重量輕、成本低和高加工性等吸引人的特性而在開發(fā)鋰金屬電池方面提供了巨大的希望。然而，由于PSE的差離子電導(dǎo)性，基于PSE的鋰電池通常需要較高的溫度（60℃或以上）才能進行充放電。

西安交通大學陳飛、英國諾森比亞大學徐斌等通過簡單一步光聚合設(shè)計和開發(fā)了一種具有超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的凝膠聚合物電解質(zhì)（GPEs）薄膜。

圖1 一步光合作用示意圖

GPE是一種超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的聚合物電解質(zhì)，具有較高的離子導(dǎo)電性和優(yōu)越的電極/電解質(zhì)界面性能、優(yōu)異的機械性能（強度、柔韌性等）和增強的安全性，比其他聚合物電解質(zhì)具有更大的商業(yè)化潛力。交聯(lián)聚合物在實現(xiàn)聚合物電解質(zhì)的機械穩(wěn)定性方面具有許多優(yōu)勢，包括易于合成、抑制聚合物結(jié)晶度的能力以及提高聚合物機械強度。

在此，聚（乙二醇）甲基丙烯酸甲酯（PEGMA）、2-（3-（6-甲基-4-氧代-1,4-二氫嘧啶-2-基）脲基）甲基丙烯酸乙酯（UPyMA）、三丙二醇二丙烯酸酯（TPGDA）和1-烯丙基-3-甲基咪唑雙（三氟甲基磺酰）酰亞胺（AMIMTFSI）將形成聚合物電解質(zhì)的骨架，UPyMA在交聯(lián)結(jié)構(gòu)中提供更好的機械強度，因為它們的二聚體將形成四重氫鍵相互作用。超分子凝膠網(wǎng)絡(luò)還包含未經(jīng)聚合的小殘留分子，如離子液體（IL）單體和預(yù)聚物，從而提供高離子導(dǎo)電性。

圖2 GPE的電化學性能

研究顯示，交聯(lián)結(jié)構(gòu)和四重氫鍵使GPE具有高熱穩(wěn)定性和良好的機械性能，最大拉伸應(yīng)變?yōu)?8%，獲得的GPE在25 °C時具有3.8 × 10^-3 S cm^-1的高離子電導(dǎo)率和≥ 4.6 V (vs Li/Li⁺)的分解電壓。

由LiFePO₄正極和Li負極組裝而成的電池，初始放電比容量為155.6 mAh g^-1，并具有良好的循環(huán)效率，在環(huán)境溫度和0.1 C下經(jīng)過100次充電/放電循環(huán)后容量保持率為81.1%。這種GPE技術(shù)有望為開發(fā)具有高能量密度和安全性能的鋰金屬電池提供機會。

圖3 LiFePO₄/Li電池性能

Supramolecular Network Structured Gel Polymer Electrolyte with High Ionic Conductivity for Lithium Metal Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106352

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