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醚基電解液具有良好的鋰離子溶劑化能力和穩(wěn)定的界面等特點，但其有限的氧化穩(wěn)定性阻礙了其在高壓鋰金屬電池（LMB）中的應用。雖然醚骨架的氟化提高了氧化穩(wěn)定性，但所得溶劑失去了它們的Li⁺溶劑化能力。因此，溶劑的合理分子設計對于將高氧化還原穩(wěn)定性與良好的離子電導率相結合至關重要。

首爾大學Jang Wook Choi、弗里堡大學Ali Coskun等報道了通過集成環(huán)鏈分子設計合成了一種新型高壓氟化醚溶劑，該溶劑可用作單一溶劑，同時保持高壓穩(wěn)定性。

圖1 溶劑設計及表征

這里將商業(yè)醚（原甲酸三乙酯；TOF）通過簡單的一鍋法反應，可合成新型氟化醚溶劑，即2-乙氧基-4-（三氟甲基）-1,3-二氧戊環(huán)(cFTOF)，它可用作單一醚基溶劑，以用于最先進的高壓LMBs。向環(huán)組分中不對稱添加-CF₃部分使我們能夠通過降低-O-原子上的電子密度并增加它們與FSI陰離子的結合來調(diào)節(jié)鋰離子的溶劑化結構，并導致高鋰離子遷移數(shù)，從而形成均勻致密富含LiF的無機固體電解質界面（SEI）和均勻的鋰沉積形態(tài)。

圖2 半電池性能

結果，即使在低鹽濃度（1?M或2?M）下，cFTOF也能使Li|LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)全電池在苛刻條件條件（20?μm鋰箔，N/P比為4）時實現(xiàn)均勻緊湊的鋰負極和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。這些結果顯示了電解質分子設計對LMB利用的影響。這種新型電解液通過改變電解液化學性質極大地擴展了電解液的可能性，并引入了開發(fā)新型電解液的設計原則。

圖3 Li|NCM811全電池性能

Integrated Ring-Chain Design of a New Fluorinated Ether Solvent for High-Voltage Lithium-Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202115884

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Angew：新型單一氟化醚溶劑助力高壓鋰金屬電池

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