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普渡大學(xué)AEM：揭示用于非水系電池的普魯士藍(lán)類似物正極的熱安全性

普魯士藍(lán)類似物 (PBA) 因其卓越的電化學(xué)性能而成為許多下一代金屬離子電池的有前途的正極材料，它們的無氧結(jié)構(gòu)避免了常見的電池?zé)崾Э赝緩?，即氧氣的釋放?/span>

在此，美國普渡大學(xué)Vilas G. Pol等人通過差示掃描量熱法 (DSC) 和熱重分析 (TGA) 在內(nèi)的熱分析技術(shù)從非水系鈉離子和鉀離子電池（SIBs和 KIBs）的材料和全電池水平兩個(gè)方面全面研究了PBAs的熱失控機(jī)制，確定了潛在的安全問題和不需要氧氣析出的新型失控機(jī)制。

氰化物基團(tuán)在200 °C 以上以有毒氰化物形式釋放 (≈51.4 wt%)，也會與電解液發(fā)生放熱反應(yīng)并導(dǎo)致失控。作者通過拉曼光譜、XPS、原位TEM和operando同步XRD研究，提出了正極水解歧化生成氰化物氣體的機(jī)理。

圖1. 代表性PBA正極分解機(jī)理分析

此外，全電池水平的量熱研究表明，與傳統(tǒng)的LiCoO₂-石墨體系相比，這種SIB和KIBs的放熱減少了，但失控的起始溫度更低。因此，控制合成過程中的缺陷和水含量對于提高整體PBA正極安全性至關(guān)重要，作者還發(fā)現(xiàn)負(fù)極的安全問題更多地歸因于反應(yīng)性鉀化/鈉化碳和脆弱的SEI，它們更早地引發(fā)了失控。

這項(xiàng)工作有助于更好地了解KIB和SIB的熱失控機(jī)制，電池的熱失控優(yōu)化可以通過調(diào)整電解液組成獲得穩(wěn)定的負(fù)極SEI或更好的電解液熱穩(wěn)定性，并使用結(jié)晶良好的PBA正極抑制氰化物釋放來實(shí)現(xiàn)。

圖2. 整個(gè)PBA正極熱失控過程的解釋

Revealing the Thermal Safety of Prussian Blue Cathode for Safer Nonaqueous Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101764

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