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駱智訓(xùn)ACS Catalysis：利用理論計算系統(tǒng)研究三原子金屬簇對N2的吸附和解離行為

催化N₂還原合成氨一直是研究的熱點(diǎn)。簇改性催化劑由于其高活性和最大的協(xié)同效應(yīng)，被認(rèn)為是氮活化的有希望的候選催化劑。然而，目前金屬團(tuán)簇本身的性質(zhì)還沒有被完全揭示，這阻礙了高效氨合成催化劑的設(shè)計和進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，中科院化學(xué)研究所駱智訓(xùn)課題組采用自旋極化密度泛函理論(DFT)計算，系統(tǒng)地研究了第三和第四周期元素(即M₃原子團(tuán)簇，M=Sc到Zn，Y到Cd)中所有20種過渡金屬的三原子金屬團(tuán)簇對N₂的吸附和解離行為。

根據(jù)對N₂吸附和解離活性，研究人員將過渡金屬分為三類:

1.N₂解離可以在TM_I金屬(Sc₃，Ti₃，V₃，Y₃，Zr₃和Nb₃)的M₃上自發(fā)發(fā)生；

2.在TM_II金屬簇(Cr₃，Mn₃，F(xiàn)e₃，Co₃，Mo₃，Tc₃，Ru₃和Rh₃)上需要克服明顯的活化能壘；

3.在TM_III-M₃簇(即Ni₃，Cu₃，Zn₃，Pd₃，Ag₃和Cd₃₎上無法被活化。

此外，從M₃團(tuán)簇到N₂的反鍵2π*軌道的顯著電荷轉(zhuǎn)移誘導(dǎo)了一個新形成的dπ*帶，這個dπ*帶與被削弱的N-N帶有關(guān)。

基于上述結(jié)果，研究人員研究了七種典型的M₃團(tuán)簇，包括Sc₃，V₃，Cr₃，Y₃，Nb₃，Mo₃和Ru₃對N₂還原為氨的催化活性。結(jié)果表明，加氫步驟和NH₃解吸也會影響氨合成效率；考慮到N₂還原為氨的所有三個關(guān)鍵過程(N₂解離，加氫和NH₃解吸)，TM_I中的四個M₃簇(Y₃，Sc₃，Zr₃和Nb₃)被認(rèn)為是催化氮還原為氨的理想候選物。

此外，研究石墨烯負(fù)載團(tuán)簇(Y₃/G和Nb₃/G)上的氮還原反應(yīng)，進(jìn)一步證明了M₃簇的優(yōu)越活性。這項(xiàng)工作提供了對三原子金屬團(tuán)簇平衡催化效率的深入了解，并為在溫和條件下合理設(shè)計低成本的新型固氮作用催化劑提供了指導(dǎo)。

On the Nature of Three-Atom Metal Cluster Catalysis for N₂ Reduction to Ammonia. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04146

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