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在常規(guī)（n-i-p）PSC中，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）的能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）>25%，但對(duì)于倒置（p-i-n）PSC，PCE在22%至23%之間。這種較差性能的起源尚不清楚，但不同的異質(zhì)連接接觸可能是根本原因。非輻射重組發(fā)生在與載流子運(yùn)輸層的接觸處，因此限制PSC性能的是接觸異質(zhì)結(jié)，而不是鈣鈦礦或輸送層本身。

在常規(guī)PSC中，介孔支架內(nèi)的鈣鈦礦在性質(zhì)上往往比塊體鈣鈦礦更n型，這誘導(dǎo)了一個(gè)額外的場(chǎng)，通過在這個(gè)接觸界面的帶狀彎曲來促進(jìn)電子提取。在倒置PSCs中，鈣鈦礦膜的p型特性與n型電子傳輸層直接接觸，誘導(dǎo)了效率。因此，在倒置PSC中，有必要控制鈣鈦礦界面的半導(dǎo)體性質(zhì)。

鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)處的接觸特性也影響器件穩(wěn)定性。在接觸界面上，鈣鈦礦成分與弱化學(xué)鍵組裝，如離子鍵、氫鍵和范德瓦爾斯相互作用。由此產(chǎn)生的鈣鈦礦界面的柔軟性使其容易受到環(huán)境空氣和水的攻擊。鈣鈦礦成分還會(huì)擴(kuò)散和穿透輸送層，降解異質(zhì)結(jié)和輸送層，甚至腐蝕電極。許多有機(jī)分子可以鈍化鈣鈦礦與次級(jí)鍵的界面，如氫鍵、配位相互作用或離子鍵，但這些弱次級(jí)鍵仍然會(huì)導(dǎo)致穩(wěn)定性問題。

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華東師范大學(xué)方俊鋒教授課題組在Science上發(fā)表文章，Constructing heterojunctions by surface sulfidation for efficient inverted perovskite solar cells，通過界面修飾，實(shí)現(xiàn)了倒置PSC的高效率和高穩(wěn)定性。

利用PbS的n型和穩(wěn)定無機(jī)性質(zhì)，作者提出了一種表面硫化處理（SST），為倒置PSC構(gòu)建穩(wěn)定的異質(zhì)結(jié)。硫化過程為：通過自旋涂層吡啶-2-羧基鉛（PbPyA₂）形成富鉛鈣鈦礦表面，并用六甲基二硅硫烷（TMS）硫化，它可以與固相PbPyA₂反應(yīng)

在SST之后，鈣鈦礦表現(xiàn)出淺的費(fèi)米能級(jí)（變得更n型），這通過帶狀彎曲在鈣鈦礦界面上誘導(dǎo)了額外的后表面場(chǎng)。這個(gè)場(chǎng)與倒置PSC的內(nèi)置電位（V_bi）的方向相同。具有SST的PSC的PCE大于24%，開路電壓（V_oc）高達(dá)1.19 V，相當(dāng)于甲脒（FA）基的鈣鈦礦系統(tǒng)（帶隙為1.55 eV）的低電壓損耗（為0.36 V）。Pb-S鍵比Pb-I鍵強(qiáng)得多；PbS的溶解度積常數(shù)（1.0×10^-28的K_sp）比PbI₂（7.1×10^-9）小19個(gè)數(shù)量級(jí)。

S^2-陰離子將在鈣鈦礦界面與鉛離子緊密結(jié)合，并抑制降解反應(yīng)。PbS和鈣鈦礦之間的相似晶體晶格也應(yīng)穩(wěn)定FA基鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)。由此產(chǎn)生的SST PSC在85°C老化2200小時(shí)后保留了91.8%的初始效率。值得注意的是，操作穩(wěn)定性也大大提高，在55°±5°C連續(xù)照明下1000小時(shí)的最大功率點(diǎn)（MPP）跟蹤后，保留了>90%的初始PCE。

圖文詳情

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圖1. SST和鈣鈦礦形貌

圖2. 鈣鈦礦薄膜的光電特性

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圖3. PSCs的光伏性能

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圖4. 鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性

作者簡(jiǎn)介

方俊鋒，教授，博士生導(dǎo)師，國(guó)家中組部青年拔尖人才/中科院百人/中科院特聘研究員/華東師范大學(xué)紫江優(yōu)秀青年學(xué)者。在SCI學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文130余篇，SCI他引4000余次,其中以第一/通訊作者在Joule、Sci.Adv.、Nat.Commun.、J.Am.Chem.Soc.、Angew.Chem.Int.Ed.、Adv.Mater.、Adv.Energy.Mater.、Adv.Funct.Mater.、Nano.Lett 、ACS Energy.Lett.等SCI雜志發(fā)表論文100余篇，第一和通訊作者論文多次被國(guó)際著名學(xué)者在Science、Nat.Photonics、Chem.Rev、Chem.Soc.Rev、Acc. Chem. Res.、J.Am.Chem.Soc.、Angew.Chem.Int.Ed.、Adv.Mater.、Energy Environ. Sci.等借鑒、大篇幅詳細(xì)介紹或?qū)ｉT作為亮點(diǎn)工作點(diǎn)評(píng)(超過5行文字專門介紹和評(píng)述超過100次)，受邀在國(guó)際著名雜Adv.Energy.Mater.和Adv.Sci.撰寫綜述各1篇，授權(quán)PCT專利2項(xiàng)，中國(guó)專利10項(xiàng)。已培養(yǎng)博士/碩士研究生30余名，學(xué)生多次獲得中科院院長(zhǎng)獎(jiǎng)、國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金等各類獎(jiǎng)勵(lì)。主持國(guó)家中組部青年拔尖人才、國(guó)家基金面上(5項(xiàng))、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院百人計(jì)劃、中科院特聘研究員計(jì)劃、浙江省杰青等國(guó)家省部級(jí)項(xiàng)目10余項(xiàng)。美國(guó)和波蘭基金函評(píng)專家，國(guó)家中組部、科技部、教育部和基金委等項(xiàng)目函/會(huì)評(píng)專家，國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)會(huì)評(píng)評(píng)審專家。多次在EMRS、PIERS、中國(guó)化學(xué)會(huì)和材料學(xué)會(huì)光伏分會(huì)做邀請(qǐng)報(bào)告，中國(guó)激光雜志社青年編委，《表面技術(shù)》雜志青年編委。

文獻(xiàn)信息

Liet al., Constructing heterojunctions by surface sulfidationfor efficient inverted perovskite solar cells. Science375, 434–437 (2022)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abl5676

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