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金屬負極在能量密集型電池中的實際部署受到與非質子電解質接觸的熱力學不穩(wěn)定界面、基底的結構坍塌以及它們對金屬沉積物的親和力不足的阻礙。

西北工業(yè)大學馬越等提出了具有單分散、超細Sn₄P₃納米粒子封裝的機械柔性、輕質(1.2 mg cm^-2)碳納米纖維支架作為沉積基底(Sn₄P₃ NP@CNF)，以實現(xiàn)高達4 mAh cm^-2的高面積鈉負載量。

西工大馬越EEM：面向高能量/高可逆鈉金屬電池的親鈉柔性支架

圖1. 材料制備及表征

這種配置設計在空間上將均勻分布的約2-5 nm的Sn₄P₃納米顆粒(NPs)限制在中孔內，以抑制合金化過程的體積膨脹并減少它們與電解質的直接接觸。基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算表明，合金化誘導的非均相中間體（Na₃P和Na₁₅Sn₄）可作為親鈉位點來增強Na親和力。同時，多孔CNF調節(jié)異質合金化過程并限制沉積物沿納米纖維方向的傳播。

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圖2. 半電池性能

因此，Sn₄P₃ NP@CNF電極可以保持可逆的高容量負載（1 mA cm^-2時為4 mAh cm^-2）、高平均庫侖效率（CE，99.6%）和低電壓滯后（26 mV）。

此外，通過精確控制與NaVPO₄F正極（8.7 mg cm^-2）的配對，Sn₄P₃ NP@CNF負極（1* Na過量）的實際可行性在2 mAh單層原型軟包電池中得到驗證，它在各種機械彎曲狀態(tài)實現(xiàn)了261.8 Wh kg^-1的能量密度和1047.2 W kg^-1的最高功率輸出（基于活性材料計算），經(jīng)過150次循環(huán)的容量保持率為95.7%。

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圖3. 全電池性能

Affinity-Engineered Flexible Scaffold towards Energy-Dense, Highly-Reversible Na Metal Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12350

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