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余家國(guó)/張留洋Small Methods: 用于鋰硫電池的鈷硫?qū)倩镫姌O性能比較

鋰硫（Li-S）電池作為儲(chǔ)能的可行選擇，因其高能量密度而受到歡迎。然而，硫和Li₂S較差的導(dǎo)電性以及多硫化鋰（LIPS）的穿梭效應(yīng)嚴(yán)重限制了其商業(yè)化。

在此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)余家國(guó)教授及武漢理工大學(xué)張留洋副研究員等人選擇還原氧化石墨烯（rGO）作為硫主體來(lái)沉積鈷硫?qū)倩铮–o₃O₄、CoS和 Co₃Se₄），并在分子水平上系統(tǒng)地解讀陰離子對(duì)鋰硫電池性能的影響。為了盡量減少合成方法對(duì)產(chǎn)物的影響，作者通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱法制備了rGO負(fù)載的Co₃O₄顆粒（Co₃O₄/rGO），并通過(guò)高溫硫化和硒化分別獲得了CoS/rGO 和 Co₃Se₄/rGO，它們將作為 Li-S電池中的正極材料。隨后，作者基于互補(bǔ)的實(shí)驗(yàn)和先進(jìn)的計(jì)算明確分析對(duì)比了它們的晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和電化學(xué)性質(zhì)。

圖1. 在rGO上負(fù)載鈷硫?qū)倩锏暮铣墒疽鈭D

結(jié)果表明，隨著非金屬元素從O到Se的逐漸置換，鈷硫?qū)倩锏木w結(jié)構(gòu)發(fā)生轉(zhuǎn)變，伴隨著化學(xué)鍵的逐漸拉長(zhǎng)而提高了電化學(xué)反應(yīng)速率。同時(shí)，由于非金屬元素半徑的增加，化合物對(duì)LIPS的吸附減少。CoS和Co₃Se₄增強(qiáng)的電導(dǎo)率緩解了極化，p帶中心的上移和能帶差（Δdp）的減小也會(huì)影響鋰硫電池的性能?？傮w而言，Co₃Se_4?作為正極主體材料具有優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能（350次循環(huán)后容量為473 mAh g^-1），因?yàn)樗哂辛己玫拇呋钚院妥罴盐锢硇阅堋＿@項(xiàng)比較研究通過(guò)對(duì)陰離子的細(xì)致調(diào)節(jié)為鋰硫電池的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

圖2. 基于三種鈷硫?qū)倩锏恼龢O電化學(xué)性能

A Comparative Study of Cobalt Chalcogenides as the Electrode Materials on Lithium-Sulfur Battery Performance,?Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101269

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