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支春義AEM: 循環(huán)5個(gè)月，容量保持98.3%的長(zhǎng)壽命鋰碘電池！

可充電鋰碘（Li-I₂）電池是極具吸引力的儲(chǔ)能系統(tǒng)，具有高能量密度、優(yōu)越的功率密度、可持續(xù)性和可承受性，這得益于碘的優(yōu)異氧化還原化學(xué)。然而，正極嚴(yán)重的熱力學(xué)不穩(wěn)定性和穿梭問(wèn)題一直困擾著活性碘負(fù)載、容量保持和可循環(huán)性。

在此，香港城市大學(xué)支春義教授等人報(bào)道了高熱穩(wěn)定性/電化學(xué)活性的I^–/I₃^– 鍵合有機(jī)鹽作為可充電Li-I₂電池的正極材料。其中，甲胺氫碘化物（CH₆NI, MAI）和四丁基三碘化銨（C₁₆H₃₆NI₃, TBAI₃）被選為代表性的有機(jī)碘鹽，由于有機(jī)鹽中的離子鍵較弱，帶相反電荷的離子之間存在適度的靜電相互作用，這對(duì)其穩(wěn)定性和氧化還原活性起著至關(guān)重要的作用。

通過(guò)計(jì)算，MAI和TBAI₃的碘含量分別為80 wt%和61 wt%，這使其成為高能量密度鋰碘電池的理想正極材料。實(shí)驗(yàn)和理論證明了有機(jī)基團(tuán)與碘/多碘化物之間的強(qiáng)相互作用，不僅可以提高材料的熱力學(xué)穩(wěn)定性，還可以緩解穿梭問(wèn)題，同時(shí)提高正極容量和延緩負(fù)極腐蝕。

圖1. 正極的氧化還原化學(xué)和抑制穿梭效應(yīng)的潛在機(jī)制

電化學(xué)測(cè)試表明，該可充電Li-I₂電池在0.5 C下提供了接近理論值的173.6 mAh g^-1_MAI（217 mAh g^-1_I）的高比容量和2.9 V的電壓平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了504 Wh kg^-1_MAI / 631 Wh kg^-1_I的高能量密度。

受益于碘的快速氧化還原動(dòng)力學(xué)，該電池在50 C時(shí)展示出133.1 mAh g^-1_MAI的優(yōu)異倍率性能，與0.5 C相比，電池在20 C和50 C下容量保持率分別為88.8% 和78.1%。此外，該電池在10000次循環(huán)（5個(gè)月）中的容量保持率高達(dá)98.3%?？傊@項(xiàng)研究通過(guò)發(fā)掘使用I^–/I₃^– 鍵合有機(jī)鹽來(lái)實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命碘存儲(chǔ)的可能性，為開(kāi)發(fā)用于金屬-I₂電池的高性能正極材料指明了方向。

圖2. 有機(jī)碘鹽對(duì)循環(huán)穩(wěn)定性和負(fù)極保護(hù)的實(shí)用性

Highly Thermally/Electrochemically Stable I^–/I₃^– Bonded Organic Salts with High I Content for Long-Life Li–I₂ Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103648

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