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中科大?Chem. Sci.：空位簇介導(dǎo)的表面活化促進(jìn)CO2化學(xué)固定

鑒于環(huán)氧化物開環(huán)在確定反應(yīng)速率中的關(guān)鍵作用，設(shè)計(jì)具有豐富活性位點(diǎn)的催化劑以促進(jìn)環(huán)氧化物吸附和C-O鍵斷裂對于高效生成環(huán)狀碳酸酯至關(guān)重要?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)張曉東教授、王輝教授和張宏俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了以二維FeOCl為模型，通過空位簇工程在受限區(qū)域內(nèi)構(gòu)建電子供體和受體單元，以促進(jìn)環(huán)氧化合物的開環(huán)。得益于這些優(yōu)點(diǎn)，具有Fe-Cl空位簇的FeOCl納米片表現(xiàn)出通過CO₂與環(huán)氧化物的環(huán)加成而增強(qiáng)的環(huán)狀碳酸酯生成。

通過原位DRIFTS測量，作者研究了Fe-Cl空位簇在CO₂與環(huán)氧化物環(huán)加成中的作用，其中催化劑和PO在413 K的0.3 MPa CO₂氣氛下在反應(yīng)室中混合。1047 cm^-1附近的峰值是歸因于C-O物種的對稱拉伸振動(dòng)，隨著反應(yīng)時(shí)間的增加而改善，證實(shí)了FeOCl-V_Fe-Cl對PO的顯著開環(huán)。1409 cm^-1和1650 cm^-1附近的峰對應(yīng)于C-O鍵的對稱拉伸振動(dòng)和COO基團(tuán)的C=O物種的拉伸振動(dòng)，其增量證實(shí)了羰基中間體的形成。原位DRIFTS結(jié)果表明，CO₂與PO的環(huán)加成涉及Cl位對PO的碳原子的攻擊，導(dǎo)致開環(huán)中間體的形成；CO₂插入導(dǎo)致碳酸鹽中間體的形成。

通過DFT計(jì)算，作者揭示了缺陷類型對樣品催化行為的影響?？紤]到C-O-C環(huán)的打開過程是CO₂與PO環(huán)加成的速率決定步驟。對于具有Cl空位和Fe-Cl空位簇的FeOCl板，TS能壘分別為106.6和66.7 kJ mol^-1，表明FeOCl-V_Fe-Cl納米片具有更大的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)活性。

除CO₂外，F(xiàn)eOCl-V_Fe-Cl的能量勢壘滿足56.5 kJ mol^-1的能量上坡，低于FeOCl-V_Cl的能量上坡（84.9 kJ mol^-1）。從DFT模擬來看，F(xiàn)eOCl-V_Fe-Cl納米片上PO的CO₂環(huán)加成活性的增強(qiáng)可歸因于其較低的能量勢壘，由鹵素涂層表面上優(yōu)化的電子供體和受體單元引起。

Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO₂ Chemical Fixation. Chem. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2SC05596A.

https://doi.org/10.1039/D2SC05596A.

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