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曹國忠/張啟龍/王疆瑛ACS Nano: 含豐富氧空位的釩酸銨鉀用于快速/穩(wěn)定儲(chǔ)鋅

釩基材料因其多價(jià)和可調(diào)節(jié)的離子擴(kuò)散通道而被認(rèn)為是有前途的鋅離子電池（ZIBs）正極材料，然而鋅離子嵌入的緩慢動(dòng)力學(xué)和不太穩(wěn)定的層狀結(jié)構(gòu)仍然是限制其進(jìn)一步發(fā)展的瓶頸。

在此，美國華盛頓大學(xué)曹國忠教授、浙江大學(xué)張啟龍教授及中國計(jì)量大學(xué)王疆瑛教授等人報(bào)道了在NH₄V₄O₁₀（NVO）的夾層中用K⁺部分取代銨離子合成釩酸銨鉀（KNVO）納米陣列，并將其用作ZIBs的正極。電化學(xué)測試表明，KNVO電極具有高放電容量（0.1 A g^-1時(shí)為464 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率性能（422 mAh g^-1@0.5 A g^-1；210 mAh g^-1@5 A g^-1）和出色的循環(huán)穩(wěn)定性（5 A g^-1下3000次循環(huán)后容量保持90%）。

此外，在457 W kg^-1的功率密度下可實(shí)現(xiàn)324 Wh kg^-1的高能量密度，高于最近報(bào)道的釩酸銨和預(yù)插層釩氧化物。KNVO優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性可能歸因于K⁺部分取代NH4⁺后防止了不可逆的脫氨，XRD結(jié)果表明KNVO 電極的相得到很好的維持，SEM圖像顯示KNVO保持初始納米帶形態(tài)。

圖1. KNVO和NVO電極的電化學(xué)性能

此外，作者研究了KNVO電極的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)。該結(jié)果表明，在相同的掃描速率下，KNVO中的電容過程比高于NVO，表明氧空位誘導(dǎo)離子吸收反應(yīng)促進(jìn)界面電荷轉(zhuǎn)移和內(nèi)部離子擴(kuò)散，從而有助于獲得優(yōu)異的倍率性能。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和DFT計(jì)算表明，氧空位和K⁺可以優(yōu)化擴(kuò)散路徑并降低擴(kuò)散勢壘，從而實(shí)現(xiàn)快速和可逆的Zn²⁺（脫）嵌入。

異位XRD、XPS表征表明，可逆的[Zn(H₂O)₆]²⁺/Zn²⁺嵌入/提取過程中沒有發(fā)生相變。豐富的氧空位允許離子快速擴(kuò)散，層間空間中適當(dāng)?shù)腒⁺和NH₄⁺可以穩(wěn)定層狀結(jié)構(gòu)。總之，這項(xiàng)工作可以為新興的水系ZIBs和多價(jià)金屬離子電池提供有前途的釩酸銨作為高性能正極材料。

圖2. KNVO的電荷存儲(chǔ)機(jī)制研究

Potassium Ammonium Vanadate with Rich Oxygen Vacancies for Fast and Highly Stable Zn-Ion Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11169

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