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清華大學(xué)張強(qiáng)團(tuán)隊(duì)，新年首篇Chem！

? 未全平臺發(fā)布, 頂刊 ? 閱讀 30
在2022年1月21日，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和北京理工大學(xué)張學(xué)強(qiáng)助理教授（共同通訊作者）等人在Chem上發(fā)表最新論文，該文題為“An encapsulating lithium-polysulfide electrolyte for practical lithium–sulfur batteries”。值得注意的是，新年伊始張強(qiáng)老師在Chem上發(fā)表最新成果！
清華大學(xué)張強(qiáng)團(tuán)隊(duì)，新年首篇Chem！
在本文中，作者基于多硫化鋰（LiPSs）的納米非均勻溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，提出了一種封裝的LiPS電解質(zhì)(EPSE)來抑制寄生反應(yīng)。在EPSE中，以二異丙基硫化物(DIPS)作為助溶劑，可溶性LiPSs封裝在兩個(gè)具有不同溶劑化能力和還原穩(wěn)定性的同心溶劑殼中。
外溶劑殼中的還原穩(wěn)定的DIPS顯著抑制了封裝的LiPSs與金屬鋰之間的寄生反應(yīng)。一個(gè)使用EPSE的1.2 Ah的鋰硫軟包電池穩(wěn)定循環(huán)了103個(gè)周期，這是一個(gè)僅僅通過電解質(zhì)設(shè)計(jì)所能達(dá)到的具有開創(chuàng)性意義的工作。
清華大學(xué)張強(qiáng)團(tuán)隊(duì)，新年首篇Chem！
背景介紹
鋰硫(Li-S)電池是一種很有前途的儲能系統(tǒng)，其理論能量密度為2600 Wh kg-1?？扇苄訪iPSs作為重要的固有氧化還原介質(zhì)來刺激硫正極的轉(zhuǎn)化動力學(xué)，確保Li-S電池的高比能量。然而，電解質(zhì)中的LiPSs具有高活性，可以與鋰金屬負(fù)極發(fā)生寄生反應(yīng)。LiPSs和鋰金屬負(fù)極之間的寄生反應(yīng)耗盡了有限的鋰儲層，并在鋰金屬表面形成寄生產(chǎn)物，加速了死鋰的積累，導(dǎo)致了Li-S電池的快速失效。高濃度的LiPSs和高比表面積的鋰極大地加劇了寄生反應(yīng)，從而導(dǎo)致有限的鋰儲層（<50 μm）的快速耗盡。
反應(yīng)動力學(xué)調(diào)節(jié)是抑制LiPSs和鋰金屬負(fù)極之間寄生反應(yīng)的關(guān)鍵。降低電解質(zhì)中LiPSs的濃度是一種傳統(tǒng)觀點(diǎn)。然而，由于作為固有氧化還原介質(zhì)的LiPSs的供應(yīng)不足，在稀溶劑化電解質(zhì)中的硫正極的轉(zhuǎn)換-反應(yīng)動力學(xué)發(fā)生了顯著的改變，極度降低的LiPSs的濃度會引發(fā)緩慢的準(zhǔn)固或固-固轉(zhuǎn)化機(jī)制，失去了基于固-液-固轉(zhuǎn)化機(jī)制的硫的高利用率的優(yōu)勢。
除了降低LiPSs的濃度外，電解質(zhì)中LiPSs的周圍環(huán)境在決定反應(yīng)動力學(xué)方面也起著至關(guān)重要的作用。在Li-S電池中，LiPSs的環(huán)境主要指LiPSs的溶劑化結(jié)構(gòu)。多硫化物陰離子通過離子-離子的相互作用與鋰離子相互作用，鋰離子可以通過離子-偶極子的相互作用被溶劑分子溶劑化。因此，LiPSs被溶劑殼層包圍，而LiPSs的溶劑化結(jié)構(gòu)取決于溶劑分子的溶劑化能力。
基于此，作者提出了通過調(diào)節(jié)溶劑分子與LiPSs的相互作用，設(shè)計(jì)納米非均勻溶劑殼的策略。一方面，具有高溶解能力的內(nèi)溶劑殼對于溶解LiPSs并確保正極轉(zhuǎn)化動力學(xué)是必要的；另一方面，溶劑化能力差但還原穩(wěn)定性高的外溶劑殼對于減輕溶解的LiPSs在鋰金屬負(fù)極上的寄生反應(yīng)動力學(xué)是必不可少的。因此，預(yù)計(jì)納米異質(zhì)溶劑殼的設(shè)計(jì)可以抑制寄生反應(yīng)動力學(xué)，而無需犧牲實(shí)際鋰硫電池中的正極轉(zhuǎn)化動力學(xué)。
圖文詳情

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圖1. LiPSs與鋰負(fù)極之間的寄生反應(yīng)的表征

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圖2. LiPSs的溶劑化結(jié)構(gòu)

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圖3. 無LiNO3的鋰硫電池的電化學(xué)性能

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圖4. 紐扣Li-S電池在實(shí)際條件下的電化學(xué)性能

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圖5. 使用含有LiNO3的DIPS-EPSE的Li-S軟包電池的循環(huán)性能

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圖6. 在103個(gè)周期后分析使用含有LiNO3的DIPS-EPSE的Li-S軟包電池
小結(jié)
基于LiPSs的分子級溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，提出了一種緩解LiPSs電解質(zhì)和鋰金屬負(fù)極之間寄生反應(yīng)的EPSE方法。在EPSE中，溶劑化能力較差的DIPS作為LiPSs的外溶劑殼，DIPS的高還原穩(wěn)定性提高了封裝的LiPSs的還原穩(wěn)定性；以1,2-二甲氧基乙烷（DME）為主的內(nèi)溶劑殼體保證了令人滿意的硫正極轉(zhuǎn)化動力學(xué)。軟包電池(1.2 Ah)在實(shí)際條件有限的情況下（50 μm鋰金屬負(fù)極、6.1 mg cm-2高負(fù)載硫正極和2.7 μL mgS-1貧電解質(zhì)），在103圈內(nèi)提供了穩(wěn)定的循環(huán)。對循環(huán)后軟包電池的分析進(jìn)一步證明了EPSE的有效性。封裝LiPSs電解質(zhì)的概念為合理調(diào)節(jié)LiPSs的溶劑化結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)高能量密度和長循環(huán)的Li-S電池提供了新的思路。
文獻(xiàn)信息
An encapsulating lithium-polysulfide electrolyte for practical lithium–sulfur batteries. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.12.023.
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.023.

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