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南開牛志強(qiáng)Angew: 基于中性溫和電解液的高性能對稱全有機(jī)質(zhì)子電池

全有機(jī)質(zhì)子電池因其可持續(xù)性和出色的倍率性能而受到廣泛關(guān)注。通常，由于高 H⁺嵌入能壘，必須采用強(qiáng)酸（如H₂SO₄）作為電解液為全有機(jī)質(zhì)子電池提供H⁺。到目前為止，在中性溫和電解液中設(shè)計全有機(jī)質(zhì)子電池仍然是一個挑戰(zhàn)。

在此，南開大學(xué)牛志強(qiáng)研究員等人通過原位電聚合工藝設(shè)計并合成了一種π共軛聚合物，即聚(2, 9-二氫喹喔啉[2, 3-b]吩嗪) (PO) 分子。這樣的PO分子顯示出鏈狀聚合結(jié)構(gòu)，在其重復(fù)單元中具有兩對C=N基團(tuán)。值得注意的是，由于π電子離域效應(yīng)，PO分子中相鄰C=N基團(tuán)的化學(xué)環(huán)境不同，這導(dǎo)致了兩步氧化還原反應(yīng)。此外，由于PO與其還原產(chǎn)物之間的大LUMO能隙，兩個氧化還原反應(yīng)顯示出相當(dāng)大的電壓差。此外，PO分子在ZnSO_4?電解液中經(jīng)歷可逆的H⁺嵌入/脫除行為，因為其π共軛結(jié)構(gòu)中的C=N基團(tuán)具有通過配位反應(yīng)螯合質(zhì)子的能力。

圖1. PO在ZnSO₄電解液中的儲能機(jī)制

基于以上研究，作者在中性的ZnSO_4?電解液中開發(fā)了對稱的全有機(jī)質(zhì)子電池。由于H⁺嵌入/脫除的快速反應(yīng)動力學(xué)，這種全有機(jī)質(zhì)子電池不僅在 0.1 A g^-1的電流密度下表現(xiàn)出147 mAh g^-1的高可逆容量，而且還表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（90 mAh g^-1@ 2 A g^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性能，在1 A g^-1下循環(huán)500次后容量保持率高達(dá)94%。這種中性的全有機(jī)質(zhì)子電池將拓寬質(zhì)子電池化學(xué)的視野，也為開發(fā)可持續(xù)、高性能、高安全性的質(zhì)子電池鋪平了道路。

圖2. 全有機(jī)質(zhì)子電池在放電/充電過程中的電化學(xué)動力學(xué)

A Symmetric All-Organic Proton Battery in Mild Electrolyte,?Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202115180

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