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何向明/王莉/陳宗海Nano Energy：LiFePO4保護助力NCM622軟包4.6V循環(huán)1000圈

層狀LiNi_xCo_yMn_1-x-yO₂（NCM）由于其高能量密度而成為鋰離子電池（LIBs）正極材料的主要家族。在所有NCM正極材料中，NCM622具有最佳的高電位能量密度（≥ 4.6 V vs. Li/Li⁺）。然而，NCM622在高壓(≥ 4.6 V)下的實際應(yīng)用受到其寄生反應(yīng)和相關(guān)安全問題的限制。完全物理隔離被認為是減輕寄生反應(yīng)的主要方法，先前也已經(jīng)證明，界面反應(yīng)具有活性中心選擇性，通過阻斷化學活性中心，可以有效抑制其反應(yīng)性。

清華大學何向明、王莉、阿貢國家實驗室陳宗海等通過LiFePO₄@C納米板進行靶向掩蔽，解鎖了NCM622在最高可達4.6 V vs. Li/Li⁺下的穩(wěn)定性能。

圖1 材料制備及表征

具體來說，納米LiFePO₄板通過簡單快速的混合即可有針對性地阻斷NCM622上的活性位點（小于30%），無需任何后退火處理。這種有針對性的掩蔽極大地提高了NCM622在≥4.6 V vs. Li/Li⁺的高充電截止電位下的循環(huán)性能和熱安全性，從而解鎖了最佳的比能量密度。

系統(tǒng)的原位/非位表征、第一性原理計算和半/軟包電池評估證明，PO₄^3-會優(yōu)先吸附在過渡金屬位點上，從而穩(wěn)定碳酸酯基傳統(tǒng)電解液中表面的過渡金屬離子和氧離子，即使在高電壓（≥ 4.6 V vs. Li/Li⁺）下。

圖2 全電池性能

實驗顯示， (targeted masked-NCM622)|石墨軟包電池在1000次循環(huán)后顯示出86.5%的高容量保持率，并且其在熱失控期間的最高溫度從570 °C顯著降低到415 °C。這項工作突破了對NCM材料表面改性的傳統(tǒng)認知，其研究結(jié)果可能為通過低成本和可擴展的修飾工藝合理設(shè)計高性能正極材料開辟新的途徑，并揭示對材料界面活性的新認識。

圖3 熱穩(wěn)定性表征

Targeted Masking Enables Stable Cycling of LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 at 4.6V. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107123

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