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趙文俞/趙焱/黃云輝Adv. Sci.:電子局域化鋰基合金實現(xiàn)穩(wěn)定的無枝晶負極!

趙文俞/趙焱/黃云輝Adv. Sci.:電子局域化鋰基合金實現(xiàn)穩(wěn)定的無枝晶負極!
鋰金屬是下一代高能量密度電池的理想負極。然而,鋰枝晶的生長阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。
武漢理工大學(xué)趙文俞、趙焱、華中科技大學(xué)黃云輝等提出通過在銅箔表面沉積Bi、Al或Au金屬與鋰進行原位合金化,來制備具有電子局域化和高表面功函數(shù)(SWF)的鋰基超薄合金,以實現(xiàn)穩(wěn)定的無枝晶鋰金屬負極。

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圖1. 鋰合金界面上電化學(xué)鋰沉積自平滑行為的理論預(yù)測
作者研究發(fā)現(xiàn)鋰基超薄合金表面的局域電子強烈吸引鋰核,并有助于將鋰簇溶解成孤立的鋰核。這種自平滑效應(yīng)可以完全抑制合金表面鋰枝晶的形成,以供后續(xù)沉積。此外,鋰基超薄合金的高SWF可以減緩鋰原子的電子轉(zhuǎn)移,從而有效緩解鋰與電解質(zhì)之間的副反應(yīng)。

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圖2. 受局域電子調(diào)節(jié)的鋰成長
因此,即使在4 mA h cm-2的高容量下,Bi/Cu箔也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能,半電池可以保持穩(wěn)定超過120次沉積/剝離循環(huán)。此外,S||Bi/Cu-Li全電池在經(jīng)過200次循環(huán)后可提供736 mAh g-1的比容量。
更重要的是,這項工作證明了這種由電子局部化引起的自平滑機制為金屬鋰負極的設(shè)計原理提供了新的啟示,并為保護其他堿金屬負極(如鈉和鉀)開辟了新的機會。

趙文俞/趙焱/黃云輝Adv. Sci.:電子局域化鋰基合金實現(xiàn)穩(wěn)定的無枝晶負極!

圖3. 全電池性能
Electronic Localization Derived Excellent Stability of Li Metal Anode with Ultrathin Alloy. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105656

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