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清華汪長安Small: 固態(tài)鋰電池多孔硬碳層實現(xiàn)優(yōu)異的鋰/石榴石界面潤濕性

石榴石型 Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO) 電解質(zhì)被認為是一種很有前途的固體電解質(zhì)，因為它具有相對較高的離子電導率和優(yōu)異的電化學穩(wěn)定性。然而，表面污染層和不良的Li/LLZTO界面接觸導致大的界面電阻和快速的鋰枝晶生長。

在此，清華大學汪長安教授等人通過在LLZTO表面碳化酚醛樹脂（PF）和聚乙烯醇縮丁醛（PVB）的混合層來引入多孔硬碳層，以提高鋰/石榴石界面的潤濕性。具體而言，作者采用PF作為硬碳前驅(qū)體，其主體為苯環(huán)結構，碳化后碳得率高。PVB的存在通過旋涂方法改善了PF在LLZTO表面的成膜性能。

此外，在加熱過程中，由于碳化溫度較低，PVB先于PF分解，留下豐富的孔隙結構，與PF碳化的硬碳本身的多孔結構一起在界面層成功構建了分級多孔結構。獲得的硬碳層硬碳夾層的多級孔結構提供了毛細管作用和大的比表面積，再加上碳材料與鋰的化學活性，促進了石榴石電解質(zhì)對熔融鋰的滲透。

圖1. 具有PF/PVB碳化層的LLZTO的表征

受益于跨界面的均勻和快速的Li⁺傳導，與未進行界面改性的相比，Li/石榴石界面表現(xiàn)出更小的界面電阻（室溫下13.3 Ω?cm²和40 °C下4.7 Ω?cm²）、更好的電化學穩(wěn)定性和更大的臨界電流密度（CCD）。其中，對稱 Li/LLZTO/Li 電池在0.1和0.2 mA?cm^-2下表現(xiàn)出超過800小時的出色循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，基于該改性界面的LiFePO₄固態(tài)電池提供了出色的倍率和長期循環(huán)性能。本文的研究為提高固態(tài)電池中石榴石電解質(zhì)與鋰負極的界面潤濕性提供了一種簡單有效的方法。

圖2. 在 40 °C下對三種LLZTO顆粒的CCD測量

Excellent Li/Garnet Interface Wettability Achieved by Porous Hard Carbon Layer for Solid State Li Metal Battery, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202106142

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