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EES：Pt1/(Co, Ni)(OH)2/C實(shí)現(xiàn)高效HER

氫氧化物負(fù)載的原子結(jié)構(gòu)，特別是單原子，可積極的調(diào)節(jié)微環(huán)境以提高催化性能，但很少探索單氫氧化物和雙氫氧化物之間的電子協(xié)同作用。

基于此，香港大學(xué)郭正曉院士、朱麗華副教授、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所柴國(guó)良研究員和佛山季華實(shí)驗(yàn)室Yang Zhiqing（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種Pt₁/(Co, Ni)(OH)₂/C單原子催化劑（SAC），即將Pt單原子（Pt₁）穩(wěn)定并錨定在有缺陷的(Co, Ni)(OH)₂表面，并進(jìn)一步負(fù)載在炭黑上。

該催化劑表現(xiàn)出明顯優(yōu)于Pt₁/Co(OH)₂/C、Pt₁/Ni(OH)₂/C、Pt₁/C和20wt% Pt/C的析氫反應(yīng)（HER）活性。其中，在0.09 V下，HER表現(xiàn)出幾乎為零的起始過電位和優(yōu)異的電催化質(zhì)量活性，分別是Pt₁/C的29.7倍和商用20wt% Pt/C的115.9倍。在100 mA·cm^-2下計(jì)時(shí)電位測(cè)定24 h，循環(huán)伏安法測(cè)定20000次，衰減可以忽略不計(jì)。

在純Pt(111)上，H₂O（*H₂O→*H + *OH）的解離速率為0.68 eV，為速率限制步驟。作者同時(shí)考慮了（Pt₁/(Ni, Co)(OH)₂）和沒有單個(gè)Pt吸附(Co, Ni)(OH)₂的缺陷(Co, Ni)(OH)₂。H₂O在(Co, Ni)(OH)₂上的解離向上為0.93 eV，導(dǎo)致HER比在純Pt(111)上更緩慢。

中間產(chǎn)物*H在(Co, Ni)(OH)₂上的吸附太強(qiáng)（-0.32 eV），抑制了H₂（*H→*+ 1/2H₂）的形成。對(duì)于Pt₁/(Ni, Co)(OH)₂，吸附后的H₂O（*H₂O）在OH缺陷處分裂為一個(gè)*OH，在Pt原子上分裂為一個(gè)*H，自由能下降至-0.074 eV，從而實(shí)現(xiàn)有效的H₂O解離步驟。

電荷密度差，表明(Co, Ni)(OH)₂的Pt和O原子之間存在強(qiáng)烈的電荷轉(zhuǎn)移。在Pt₁/(Ni, Co)(OH)₂中，Pt在純Pt上的Bader有效電荷為-0.076|e|，而在Pt₁/(Ni, Co)(OH)₂中，Pt的Bader有效電荷為0.27|e|，表明電子從單個(gè)Pt原子轉(zhuǎn)移到(Co, Ni)(OH)₂上。

由于*H與Pt原子發(fā)生共價(jià)相互作用，Pt原子的局部負(fù)電荷越多，*H與Pt的成鍵越強(qiáng)。因此，對(duì)比純Pt和(Co, Ni)(OH)₂，Pt₁/(Co, Ni)(OH)₂在H₂O解離和H₂形成過程中都表現(xiàn)出更好的HER性能。

Effective electronic tuning of Pt single atoms via heterogeneous atomic coordination of (Co, Ni) (OH)₂ for efficient hydrogen evolution. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02785B.

https://doi.org/10.1039/D2EE02785B.

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